质子交换膜燃料电池阴极单相流压降模型及验证
李跃华 , 裴普成 , 吴子尧 , 贾肖宁     
清华大学 汽车安全与节能国家重点实验室, 北京 100084
摘要:燃料电池阴极单相流压降是进行阴极在线水管理的基准,已有研究缺少该压降的全工况模型。该文在156 W单片燃料电池上发现了阴极压降随电流、过量系数变化的二次方关系,并给出影响压降的5个参数:电流、过量系数、电池温度、进气压强以及进气湿度。提出了包括这些参数在内的流量二次方模型。通过分析各工况下模型系数与实验数据的对应关系得出模型与实验数据之间偏差小于10%。该模型可应用于蛇形流道或平行流道的所有电池堆,对在线水故障诊断具有一定的参考价值。
关键词氢能    质子交换膜燃料电池    阴极压降    在线水管理    
Verification of a cathode pressure drop model for single phase flow in a proton exchange membrane fuel cell
LI Yuehua, PEI Pucheng, WU Ziyao, JIA Xiaoning     
State Key Laboratory of Automotive Safety and Energy, Tsinghua University, Beijing 100084, China
Abstract: The single phase flow pressure drop through the cathode in a proton exchange membrane fuel cell is an important benchmark for online water management. However, there are few models of this pressure drop applicable to all operating conditions. The cathode pressure drop is found here to be a quadratic function of the current and stoichiometric ratio using experimental data for a 156 W fuel cell. Five parameters influencing the pressure drop are the current, stoichiometric ratio, stack temperature, inlet pressure, and inlet relative humidity. A model for this pressure drop is then developed that agrees within 10% with experiment results. This model can guide online diagnosis of water related faults.
Key words: hydrogen energy     proton exchange membrane fuel cell     cathode pressure drop     online water management    

质子交换膜燃料电池因其启动方便、效率高、无污染等优点备受国内外学者关注[1]。水管理问题及与之相关的故障诊断问题一直是质子交换膜燃料电池研究中的重要问题[2]。解决这些问题需要明确电池最佳含水量的定量判据。

燃料电池反应气进出口压降在某种程度上可以反映流道内部含水量[3]。不像基于电压或阻抗[4]的水管理,基于压降的水管理往往具有超前性[5]。这样的水管理通常涉及单相流和两相流两方面[6-7]。但是,目前尚没有针对阴极压降的且可在线进行的准确预测公式或方法。

基于单相流进行水管理是因为所有燃料电池的运行都是从流道单相流开始的,单相流的进出口压降具有重要的基准意义[8]。Song等[9]研究了利用阳极压降进行水管理,将流道实时压降偏离单相流基准压降的程度作为判断指标。但是,目前尚缺乏适用于不同燃料电池及不同运行工况的阴极单相流压降的定量计算方法。

燃料电池阴极流道绝大部分时间都处于两相流的状态。基于两相流的水管理主要借助两相流增量系数φ2,即两相流压降Δpgl与气体单相流压降Δpg的比值。φ2的确定大都基于Lockhart-Martinelli(LM)方法[10-11]。通过φ2=1++χ2χ2plpg将两相流计算转换为单相流计算[11]:基于实验数据获得Δpl和Δpg,确定χ2,式中的C为经验系数。Rupak等[12]进行了基于该增量系数的水管理研究,给出了正常运行以及水淹和缺水时的增量系数范围。该研究借助两相流压降与气体单相流压降的实验数据得出增量系数,属于非原位研究,若要借此进行在线水管理必须要得到阴极单相流压降的实时数值。单相流压降若能由理论确定,必将减少实验量。

综上,基于压降的燃料电池在线水管理问题往往涉及阴极单相流压降的计算,而这一计算在现有文献中并未有详细报道。另外,这样的计算若能适用于不同燃料电池以及不同操作工况,那么基于单相流和两相流压降的水管理难题必将得以缓减。因此,工程应用需要单相流压降的全工况显式模型。

本文在实验基础上给出了影响质子交换膜燃料电池阴极单相流压降的因素,通过理论推导给出适用于不同电池以及不同操作工况的压降显式模型。

1 实验

在独立设计的156 W燃料电池实验台上进行了带负载的阴极单相流压降实验。

为准确测量压降,在气路进出口之间装设了精度5‰的压差传感器。电流、电压、压差以及流量数据由采样速率150 kHz、采样精度12位的高速采集卡进行采集。

在156 W燃料电池(参数见表 1图 1)上进行了5组实验:1)不同进气压强p(30、60、90 kPa)和不同进气流量Qv (3、6、10 SLPM(standard liter per minute,标准升每分钟,即在标准状态0℃ 1个大气压下的体积流量))下压降随电流密度的变化关系(共2组);2)不同堆温T(30、45、60℃)、进气压强pin(30、60、90 kPa)、进气湿度RH(37%和100%)下压降随流量的变化关系(共3组)。后3组实验固定电流密度且改变流量,根据流量与电流I和过量系数λ的关系(Qv=1.658×10-2 ),过量系数也在相应改变,但阳极过量系数始终维持为阴极的1.2倍。所用燃料电池膜电极参数如下:膜,杜邦,25 μm厚;气体扩散层,Toray,220~230 μm(单边);铂载量,0.1(H2)/0.4(O2) mg/cm2

表 1 燃料电池参数
片数 有效面积 流道参数
L/(nADh2)
流场 极板材料 额定功率
1 275 cm2 4.8×1010m-3 平行直流道 金属 156 W
@0.6 V

图 1 流道几何模型

表 1中参数L/(nADh2)为流道整体几何参数,其中L为流道长度,n为流道数目,A为横截面积,Dh为水力直径,Dh=4A/C(C为润湿周长)。压差采集在25 s内完成。为维持单相流,每个工况下的压差数据均为电流由0 A切换到所需电流后12 s内的均值(图 2是220 mA·cm-2时的压差采集样例)。两次实验之间燃料电池通以2 min干气,以彻底带走流道内的液态水。

图 2 压降数据采集与处理示例

公式中的压强全部为国际单位Pa(此时压强以绝对压强计),其余地方的压强为行业习惯kPa(此时压强以表压计)。

表 2 实验参数
实验 T p RH λ J
kPa % mA·cm-2
Δp~I 45 可变 100 λa=4, λc=2 0~735
Δp~I 60 30 100 可变,λa=4 0~438
Δp~Qv 可变 30 100 λa=1.2 λc 220
Δp~Qv 30 可变 100 λa=1.2 λc 220
Δp~Qv 60 60 可变 λa=1.2 λc 220
注:下标a为阳极,c为阴极

2 结果与讨论

在156 W单片电池上的实验发现,燃料电池阴极单相流压降与流量(电流、过量系数)、电池温度、空气进口压强以及进气相对湿度(RH)有关系。

2.1 阴极单相流压降的影响因素

图 3为阴极单相流压降随电流密度的变化。将图 3a中的电流密度数据转换为电流,压降的拟合式见表 3

图 3 电流密度对阴极单相流压降的影响

表 3 图 34数据拟合式(相关系数均大于0.98)
图号 拟合式
图 3a Δp1=0.116I2+8.423I Δp2=0.059I2+12.75I Δp3=0.051I2+10.641I
图 4a Δp1=63Qv2+410Qv Δp2=64Qv2+458Qv Δp3=78Qv2+540Qv
图 4b Δp1=63Qv2+410Qv Δp2=58Qv2+335Qv Δp3=55Qv2+244Qv
图 4c Δp1=64Qv2+423Qv Δp2=59Qv2+366Qv
图 4d Δp1=56Qv2+335Qv Δp2=48Qv2+285Qv Δp3=64Qv2+423Qv Δp4=58Qv2+343Qv

图 3a为阴极过量系数λc=2时压降随电流密度的变化。可以看出,在温度、压强、湿度、过量系数一定时,压降随电流呈二次函数变化的关系; 且随着进气压强(简称为进压)的增加,压降减小。图 3b为阴极流量固定时压降随电流密度的变化。进行了空气流量分别为3、6、10 SLPM的3组实验。图 3b充分说明,同样流量下阴极压降几乎不受电流密度的影响。同一流量下,压降之所以不随电流密度变化,主要是因为氧气只占空气体积分数的21%。

图 4是不同堆温、进气压强和进气湿度下阴极压降随流量的变化关系。图 4中各曲线的拟合式见表 3。由于电流密度维持220 mA·cm-2不变,因此图 4中的流量变化实际反映了过量系数的变化。可见,压降随流量变化呈二次函数关系。随着电池温度的升高(图 4a)、进气压强的降低(图 4b)以及进气湿度的提升(图 4c),相同流量下的压降均有不同幅度的升高。图 4d是其他4种工况下的压降-流量图。

图 4 (P=60 kPa, T=60℃)堆温、进压、进气湿度对阴极压降的影响

2.2 阴极单相流压降模型

对2.1节实验数据的分析表明,电流、流量(或过量系数)、堆温、进气压强、进气湿度对阴极单相流压降的影响是有规律的:压降可以写成电流或流量(或过量系数)的二次函数。下面进行压降的理论推导。

流体流经流道后的压降为沿程压降和局部压降之和,

$ \Delta p = \Delta {p_{\rm{f}}} + \Delta {p_{\rm{j}}}. $ (1)

式中:Δpf为沿程压降,Δpj为局部压降。该式忽略了由气体消耗、进出口流速改变引起的加速损失。根据Bernoulli方程,加速带来的压降与气体进出口速度平方差有关[8]。但是,在一般过量系数下燃料电池阴极空气中氧气的消耗并未明显改变气体流速。

一般,蛇形流道或平行直流道是最常见的流场形式,设计上通常要保证流道内空气流态为层流[13-14]。本文讨论蛇形流道或平行直流道时层流状态下的沿程与局部压降。理论计算基于如下假设:

1) 水蒸气和空气混合均匀,流速一致;

2) 单片电池内部流场各处的氧气消耗率相同;

3) 气体几乎不横穿气体扩散层到相邻流道。

2.2.1 沿程压降

根据沿程压降的Hagen-Poiseuille公式[15],压降表达式为

$ \Delta p = \frac{{32{\mu _{\max }}{V_{\rm{m}}}L}}{{D_{\rm{h}}^2}}. $ (2)

其中:μmixVmL分别为湿空气的黏度(Pa·s)、流速(m/s)、沿程长度(m)。阴极流道压降等于单条流道两端的压降,据此来计算单条流道两端的压降。流经单条流道的流量是空气质量流量的1/n(n为流道数目)。单条流道质量流量与流速之间的关系为

$ \frac{{{Q_{\rm{m}}}}}{n} = {\rho _{{\rm{mix}}}}A{V_{\rm{m}}}. $ (3)

其中:Qm为湿空气质量流量(kg/s),A为考虑气体扩散层挤占效应的流道横截面积(m2),Dh为相应的流道截面水力直径(m),ρmix为湿空气密度(kg/m3)。考虑到气体在流道内部有消耗(图 5),根据不同位置氧气消耗率相同的假设,空气质量流量沿着流道应该线性减小。以某一位置x处的质量流量Qm, x替代式(3)中的Qm,并联立式(2),沿着流道积分,即可得到沿程压降为

$ \Delta {p_{\rm{f}}} = \frac{{32}}{{nAD_{\rm{h}}^2}}\int_0^L {\frac{{{\mu _{{\rm{mix}}}}}}{{{\rho _{{\rm{mix}}}}}}{Q_{{\rm{m}},x}}{\rm{d}}x} . $ (4)
图 5 空气质量流量沿流道线性减小

下面分别确定积分号内的流量Qm, x、混合气密度ρmix以及混合气黏度μmix

湿空气的质量流量Qm, x与干空气质量流量Qa的关系为

$ {Q_{{\rm{m}},x}} = {Q_{\rm{a}}}\left( {1 - \frac{{0.23x}}{{\lambda L}}} \right)\left( {1 + \frac{{18{\rm{RH}} \cdot {p_{{\rm{sat}}}}}}{{29{p_{\rm{a}}}}}} \right). $ (5)

饱和蒸汽压psat(单位Pa)为

$ \begin{array}{*{20}{c}} {{p_{{\rm{sat}}}} = \left( {0.000155{T^3} - 0.1348{T^2} + } \right.}\\ {\left. {39.157T - 3799.3} \right) \times {{10}^3}.} \end{array} $ (6)

由于O2有消耗,流道内某点x处的总压强px

$ {p_x} = {p_{{\rm{in}}}}\left( {1 - \frac{{0.21x}}{{\lambda L}}} \right) + \frac{{0.21{\rm{RH}} \cdot {p_{{\rm{sat}}}} \cdot x}}{{\lambda L}}. $ (7)

燃料电池所用的湿空气虽然有可能水蒸气分压很高,但工程处理中仍将其看作理想气体。湿空气密度ρmix由式(8)和(9)确定:

$ {\rho _{{\rm{mix}}}} = \frac{{29{p_{\rm{a}}} + 18{\rm{RH}} \cdot {p_{{\rm{sat}}}}}}{{{R_{\rm{m}}}T}}, $ (8)
$ {p_{\rm{a}}} = {p_{{\rm{in}}}} - {\rm{RH}} \cdot {p_{{\rm{sat}}}}. $ (9)

根据文[16-17],得到温度273~373 K、进气绝对压强101~404 kPa范围内不同相对湿度下的混合气黏度μmix,如图 6所示。在273~323 K范围内,黏度只随着温度单调上升,而与压强和湿度无关。此后,随着温度继续增加,在靠近373 K的高压区内,黏度基本只随温度单调上升。但是,在接近101 kPa的高温段,黏度随湿度的增加迅速下降。这是因为在该范围内,随着湿度的增加,湿空气中水蒸气占比增大。到373 K时,101 kPa气体中全部为水蒸气。此时的黏度实际为373 K、101 kPa时水蒸气的黏度。这也说明燃料电池在较高温度、高湿度下工作时,为提高性能,进气压强要尽可能大些。

图 6 (网络版彩图)不同温度、压强、湿度下的湿空气黏度

燃料电池更常用的温度和压强范围是273~363 K、101~404 kPa。考虑到在这一范围内湿空气黏度几乎只是温度的函数,为便于计算,对这些数据进行了只有温度变量的最小二乘拟合,得到湿空气黏度的简易计算式,

$ {\mu _{{\rm{mix}}}} = 4.842 \times {10^{ - 7}}{T^{0.639\;2}}. $ (10)

结合式(4)、(5)、(7)以及(8),得到沿程压降Δpf

$ \Delta {p_{\rm{f}}} = \frac{{32{Q_{\rm{a}}}}}{{nAD_{\rm{h}}^2}}\frac{{{\mu _{{\rm{mix}}}}{R_{\rm{m}}}T}}{{29\left( {{p_{{\rm{in}}}} - {\rm{RH}} \cdot {p_{{\rm{sat}}}}} \right)}}\int_0^L {\frac{{\lambda L - 0.23x}}{{\lambda L - 0.21x}}{\rm{d}}x} . $ (11)

将式(11)积分号内看作接近于1的常数,并将质量流量换算为体积流量,结合式(10),计算得到Δpf

$ \Delta {p_{\rm{f}}} = 1.15 \times {10^{ - 11}}\frac{L}{{nAD_{\rm{h}}^2}}\frac{{{R_{\rm{m}}}{T^{1.639\;2}}}}{{{p_{{\rm{in}}}} - {\rm{RH}} \cdot {p_{{\rm{sat}}}}}}{Q_{\rm{v}}}. $ (12)
2.2.2 局部压降

空气流经燃料电池,局部压降主要体现在反应气进口、出口以及蛇形流道的各个拐弯处。根据工程流体力学的相关内容,这些局部压降都与流速或流量的二次方成正比,

$ \Delta {p_{\rm{j}}} = \sum {{\zeta _i}{\rho _{{\rm{mix}}}}\frac{{V_{{\rm{m}},i}^2}}{2}} . $ (13)

i为各个局部。不管是层流还是湍流,对于确定的电池,比例系数ζ应该为一常数。该常数通常依赖于查阅经验表。这些经验系数可能并不适用燃料电池复杂的流道形式。于是,将所有局部损失看作整体,

$ \Delta {p_{\rm{j}}} = \zeta {\rho _{{\rm{mix}}}}\frac{{V_{\rm{m}}^2}}{2}. $ (14)

其中:ζ为综合的局部损失系数,Vm是燃料电池进口总管处的总流速。显然,式(14)考虑了燃料电池进出口之间所有的局部损失,而不仅仅是流道进出口之间的损失。总流速与进口总管截面积Ain之间的关系为

$ {V_{\rm{m}}} = \frac{{{Q_{\rm{m}}}}}{{{\rho _{{\rm{mix}}}}{A_{{\rm{in}}}}}}. $ (15)

燃料电池进口处湿空气流量Qm

$ {Q_{\rm{m}}} = \frac{{29{p_{{\rm{in}}}} - 11{\rm{RH}} \cdot {p_{{\rm{sat}}}}}}{{29\left( {{p_{{\rm{in}}}} - {\rm{RH}} \cdot {p_{{\rm{sat}}}}} \right)}}{Q_{\rm{a}}}. $ (16)

结合式(14)—(16)、(8)以及(9),并将质量流量换算为体积流量,得到式所示的燃料电池进出口间所有局部压降的表达式,

$ \Delta {p_{\rm{j}}} = 2.768 \times {10^{ - 13}}\frac{\zeta }{{A_{{\rm{in}}}^2}}\frac{{{R_{\rm{m}}}T\left( {29{p_{{\rm{in}}}} - 11{\rm{RH}} \cdot {p_{{\rm{sat}}}}} \right)}}{{{{\left( {{p_{{\rm{in}}}} - {\rm{RH}} \cdot {p_{{\rm{sat}}}}} \right)}^2}}}Q_{\rm{v}}^2. $ (17)
2.2.3 总压降模型

结合式(1)、(12)以及(17),得出阴极单相流压降的计算式,

$ \begin{array}{*{20}{c}} {\Delta p = 1.15 \times {{10}^{ - 11}}\frac{L}{{nAD_{\rm{h}}^2}}\frac{{{R_{\rm{m}}}{T^{1.6392}}}}{{{p_{{\rm{in}}}} - {\rm{RH}} \cdot {p_{{\rm{sat}}}}}}{Q_{\rm{v}}} + }\\ {2.768 \times {{10}^{ - 13}}\frac{\zeta }{{A_{{\rm{in}}}^2}}\frac{{{R_{\rm{m}}}T\left( {29{p_{{\rm{in}}}} - 11{\rm{RH}} \cdot {p_{{\rm{sat}}}}} \right)}}{{{{\left( {{p_{{\rm{in}}}} - {\rm{RH}} \cdot {p_{{\rm{sat}}}}} \right)}^2}}}Q_{\rm{v}}^2.} \end{array} $ (18)

实际工作的燃料电池,电流和过量系数更加常用。考虑到体积流量与电流和过量系数之间的关系,

$ {Q_{\rm{v}}} = 1.658 \times {10^{ - 2}}I\lambda . $ (19)

压降也可以写为电流和过量系数的二次函数,

$ \begin{array}{*{20}{c}} {\Delta p = 1.907 \times {{10}^{ - 13}}\frac{L}{{nAD_{\rm{h}}^2}}\frac{{{R_{\rm{m}}}{T^{{\rm{1}}{\rm{.639}}\;{\rm{2}}}}}}{{{p_{{\rm{in}}}} - {\rm{RH}} \cdot {p_{{\rm{sat}}}}}}I\lambda + }\\ {7.609 \times {{10}^{ - 17}}\frac{\zeta }{{A_{{\rm{in}}}^2}}\frac{{{R_{\rm{m}}}T\left( {29{p_{{\rm{in}}}} - 11{\rm{RH}} \cdot {p_{{\rm{sat}}}}} \right)}}{{{{\left( {{p_{{\rm{in}}}} - {\rm{RH}} \cdot {p_{{\rm{sat}}}}} \right)}^2}}}{I^2}{\lambda ^2}.} \end{array} $ (20)

式(18)可以简写为

$ \Delta p = {k_1}{Q_{\rm{v}}} + {k_2}Q_{\rm{v}}^2. $ (21)

沿程压降即式(18)中的一次项。一次项系数k1

$ {k_1} = 1.15 \times {10^{ - 11}}\frac{L}{{nAD_{\rm{h}}^2}}\frac{{{R_{\rm{m}}}{T^{1.639\;2}}}}{{{p_{{\rm{in}}}} - {\rm{RH}} \cdot {p_{{\rm{sat}}}}}}. $ (22)

局部压降即式(18)中的二次项。二次项系数k2

$ \begin{array}{*{20}{c}} \ \ \ \ \ \ {{k_2} = 2.768 \times {{10}^{ - 13}}}\\ {\frac{\zeta }{{A_{{\rm{in}}}^2}}\frac{{{R_{\rm{m}}}T\left( {29{p_{{\rm{in}}}} - 11{\rm{RH}} \cdot {p_{{\rm{sat}}}}} \right)}}{{{{\left( {{p_{{\rm{in}}}} - {\rm{RH}} \cdot {p_{{\rm{sat}}}}} \right)}^2}}}.} \end{array} $ (23)

式(20)所示的阴极单相流压降模型涵盖了燃料电池最主要的工况参数:堆温T、进气压强pin、进气相对湿度RH、电流I、过量系数λ。并且,这些参数是常用的调控参数。另外,该模型也涉及流道参数(LnADhζ)。对于未知电池堆,这些参数往往未知,可以通过2.3节方法进行确定。

2.3 阴极压降估算方法

对于某一确定的燃料电池,在流道几何参数未知的情况下,可以先测出某一堆温、进压、湿度下的压降数据、拟合出二次函数,从而得到k1k2。通过式(22)得到流道参数L/(nADh2),通过式(23)得出ζ/Ain2。之后, 便可计算其他工况下的k1k2。整个过程只需做某一工况下的一组实验,大大地减少了实验工作量。由于压降可以定量计算预测,基于压降的在线水管理便成为可能。

蛇形流道可以看作具有转角的平行流道。在2.2节模型推导过程中,压强在这些转角处的损失被归入局部损失中,而且各个局部损失被看作一个整体进行处理,即ζ/Ain2的确定过程。另外,虽然不同电池堆的流道截面几何参数不同,但标定电池堆过程中获得的L/(nADh2)以及ζ/Ain2已经考虑了这种不同。因此,本文描述的压降估算方法可以用于蛇形流道或平行流道的所有电池堆。

2.4 156 W燃料电池压降数据分析

本节用公式分析2.1节的实验数据。

根据式(20),图 34呈现的压降是电流或过量系数二次函数的关系是正确的。流量一定时,压降几乎不随电流变化可以作如下解释:电流的大小直接决定流道各处的流量和密度。根据式(4),进气流量不变时,虽然沿着流道流量在减小,但根据式(8)与(7),各处湿空气密度也在减小,二者的比值此时其实是一个几乎与流道位置无关的常数。式(11)积分号内几乎为一接近1的常数充分说明了这一点。堆温、进压、进气湿度对压降的影响主要体现在二次项系数和一次项系数中。

图 7为156 W单片电池用式(22)、(23)计算得到的k1k2值与各自拟合值的对比。

图 7 k1k2的计算值与实验拟合值对比

黑色直方为式(22)、(23)计算得到的k1k2值,白色直方为图 4中各条二次曲线的拟合值。计算值中,k1直接由式(22)计算得到;由(318 K,60 kPa)工况下的k2拟合值反推出ζ/Ain2,并进一步得到其余8个工况的k2。可以看出,除(303 K,90 kPa)、(318 K,60 kPa)以外,其余点处k1的理论值与拟合值基本一致;除(303 K,60 kPa)、(303 K,90 kPa)以外,其余点处k2的理论值与拟合值基本一致。由图 7可知,模型计算值与实验拟合值之间偏差小于10%。

3 结论

1) 提出阴极单相流压降模型,压降是流量或电流与过量系数乘积的二次函数。其中:一次项系数为沿程压降比例系数;二次项系数为局部压降系数。它们都受电池几何参数和运行工况的影响。

2) 在电池流道几何参数未知的情况下,本文给出了估算阴极压降的方法。该方法可以应用于蛇形流道或平行流道的所有电池堆,对于在线水故障诊断具有一定意义。

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