中国拥有来源广泛、总量可观的富氢燃料气，例如煤制合成气、工业富氢副产气、生物质热解气等^[1-2]。这些燃料气的热值较低，主要可燃成分为氢气(H₂)和一氧化碳(CO)，且包含一定量的惰性稀释气体，如二氧化碳(CO₂)、氮气(N₂)等。利用燃气轮机技术燃用上述富氢燃料气发电，是能源高效利用的重要途径，对中国的能源安全和工业节能具有重要意义。

先进燃气轮机的技术发展呈高参数、低排放和宽工况的趋势^[3-4]。近年来，针对富氢燃料气，燃气轮机燃烧室领域发展了微混燃烧和柔和燃烧等技术，既保证了稳定燃烧，也满足了更加严格的环保要求。燃烧室内的火焰处在强湍流燃烧条件下，部分燃烧技术为了满足更低的污染物排放和更宽的工况范围，甚至将火焰控制在近燃烧极限的状态下^[5]。在近极限状态下火焰受到拉伸作用，火焰面内部化学反应放热和热损失平衡改变，当火焰拉伸到极限状态平衡无法维持时，就会发生熄火现象，熄火时对应的火焰拉伸率称为熄灭拉伸率，也称熄灭极限^[6]。熄灭极限是衡量燃烧稳定性，指导燃料燃烧工况调节的重要参数。湍流-化学反应耦合作用下的熄灭极限与层流状态下有较大的差异。

熄灭极限不仅与流动状态关联，还与富氢燃料本身的特性相关。由于来源不同，富氢燃料气的成分差异较大，仅以煤气化富氢合成气^[7]为例，其主要成分的体积分数变化范围如下：H₂为19%~40%、CO为18%~65%、CO₂为8%~19%、CH₄为1%~5%、N₂为15%~50%，标准工况下，低位热值为5~11 MJ/m³。不同富氢燃料气，由于组分差异显著，熄灭拉伸率也会产生较大差异。

在大多数燃烧设备中燃烧过程的特征停留时间(residence time)τ_r大于化学反应时间(chemical reaction time)τ_c，在这种情况下，预混湍流燃烧处在小火焰(flamelet)模式^[8]。Flamelet模式下，湍流涡团仅改变火焰形状，火焰结构和特性仍与层流预混火焰相同。这种工况下一般采用对冲火焰的实验方法测量燃料的熄灭拉伸率。利用对冲火焰实验方法测量富氢燃料气层流火焰熄灭拉伸率的研究已有很多, 如Maruta等^[9]测量了Lewis数小于1的燃料熄灭拉伸率，揭示了不同熄灭机制，但所用燃料掺氢比较低，组分单一，与典型富氢燃料的组分差异较大；Yang等^[10]采用优化后的对冲火焰实验方法测量了考虑喷嘴出口二维效应后，掺氢天然气的层流火焰熄灭拉伸率，提高了对冲火焰方法测量的准确度；Vagelopoulos等^[11]测量了氢气体积分数为10% ~ 30%的富氢燃料、当量比约为0.3的熄灭拉伸率，证实了氢气对熄灭极限的重要影响，但是研究仅关注掺氢对层流火焰燃烧特性的影响，没有考虑先进燃气轮机的湍流工况范围。

随着先进燃气轮机工作接近极限燃烧状态，预混湍流火焰处在薄反应区(thin reaction zone，TRZ)，此时Kolmogorov涡可以进入火焰封面内部影响化学反应区，火焰结构和特性产生较大的差异^[12]。Ren等^[13]通过数值模拟方法，研究了预混火焰面结构和污染物生成特性受到湍流的传热传质增强作用影响的变化规律，发现小尺度涡作用会减少NO生成。Kitajima等^[14]研究了湍流强度对熄灭拉伸率的影响，为湍流火焰的熄灭特性提供了实验数据。Coriton等^[15]在湍流对冲火焰实验中，对预混火焰受到拉伸、涡团、传热和混合作用影响下的熄灭特性进行了研究。上述研究主要集中在传统天然气的燃烧特性分析上，对富氢燃料气的熄灭拉伸率尚缺乏准确的实验结果。

本文旨在研究富氢燃料气在层流和湍流燃烧状态下的熄灭拉伸率，比较预混火焰熄灭拉伸率差异的主要原因。采用对冲火焰实验方法，可以通过调节火焰的拉伸率来调节火焰区反应物气流的停留时间，在着火、熄火等极限现象的研究中得到广泛应用^[16-18]。对冲火焰可视为准一维，这种一维火焰问题在数值模拟中相对容易实现，可以求解详细的化学反应动力学过程。因此本文采用对冲火焰方法开展研究，将考虑喷嘴的出口二维效应，采用优化的对冲火焰实验方法与相同工况的数值模拟进行比照，在数值模拟方法中同样采用设置喷嘴出口速度梯度边界条件的方法改进模型。使用优化后的方法测量2种典型的富氢燃料气在不同当量比、流动状态下的熄灭拉伸率，并结合火焰的内部结构进行分析，解释造成熄灭拉伸率差异的主要原因。本文研究可对进一步理解富氢燃料气的熄灭现象提供借鉴。

1 研究方法 1.1 实验方法

图 1为对冲火焰实验系统和湍流发生装置。实验主要由供气系统、对冲火焰系统和粒子图像测速(particle image velocimetry，PIV)系统3部分组成，如图 1a所示。实验时，根据选定的当量比和喷嘴出口速度设定燃料和空气的流量，分别使用供气系统中的质量流量计独立控制。燃料和空气预先混合均匀，将二甲基硅油以恒定的流量(5 μL/min)注射至雾化器，使用雾化器将硅油雾化为示踪粒子，直径为3~5 μm，示踪粒子与管道中的预混燃料混合均匀，进入对冲燃烧器，并从对冲喷嘴的下喷嘴喷出。示踪粒子浓度和粒度均匀稳定，具有很强的散射强度，流场跟随性较好，且经过高温区挥发，不会产生危害颗粒。尽管无法反映高温区流场，但本文研究关注喷嘴出口处和火焰上游低温区流动特性，不影响实验结果。氮气由质量流量计控制，以一定的流量从对冲喷嘴的上喷嘴喷出，上下喷嘴对冲气流在喷嘴中间点燃后形成稳定的对冲火焰，上下喷嘴的间距L=1.85 cm。对冲喷嘴采用水冷方式进行冷却，在喷嘴的外周使用氮气作为伴流气流，保持火焰面的平整，而且可以将环境空气和预混气体隔开，防止外部环境中的氧气参与燃烧导致的测量误差。如图 1b所示，在来流上游安装湍流发生器(turbulence generator plate, TGP)控制气流来流，从而形成湍流脉动。

流场测量采用PIV测量系统分析速度场，通过处理速度场矢量图得到火焰中心轴线的轴向速度变化。采用火焰熄灭时的总包拉伸率表征熄灭拉伸率k_ext。测量k_ext时，首先需要增加流速或降低当量比得到临近熄灭的火焰，然后测量上下喷嘴出口处的平均速度U_上和U_下，k_ext可计算如下：

$ k_{\mathrm{ext}}=\frac{U_{\text {上 }}}{L}\left(1+\frac{U_{\text {下 }} \sqrt{\rho_{\text {下 }}}}{U_{\text {上 }} \sqrt{\rho_{\text {上 }}}}\right) . $

(1)

其中，ρ_上和ρ_下分别表示上喷嘴和下喷嘴出口处的常温气体的密度。

本文的燃料为2种典型的富氢燃料气，称为FA(气流床气化)和FB(流化床气化)，成分如表 1所示。其中，FA燃料的CO体积分数高，且稀释比例低，FA的热值明显更高。FA可以看作是气流床煤气化得到的典型富氢合成气，FB可以看作是流化床煤气化得到的典型富氢合成气，两者具有一定的代表意义。

1.2 数值模拟方法

图 2是本文数值模拟中采用的对冲火焰模型结构图。数值计算模型的边界条件与实验中的边界条件保持一致。上下喷嘴气流分别为N₂和预混燃料，L=1.85 cm，上下喷嘴气流初温T_上和T_下均为300 K。本文基于Sandia实验室的OPPDIF代码^[19]开展计算，该代码可以模拟计算层流火焰和Flamelet模式下的湍流火焰的熄灭拉伸率，但不适用于小尺度涡团作用下的湍流火焰。在本文研究团队的前期研究^[20]中，为了在对冲火焰模型中考虑湍流作用对火焰特性的影响，采用传热学中常见的比拟理论(analogy theory)^{[14, 21-22]}将小尺度湍流引发的传热传质增强作用等效为湍流输运过程^[23]，将对冲火焰模型拓展到小尺度湍流燃烧条件下。基于前期研究，针对性地加入湍流输运模型，该模型的核心计算部分可表示如下：

$ \begin{gathered} \lambda^{\prime}=\lambda+\delta \lambda_{\text {turb }}, \end{gathered} $

(2)

$ \mu^{\prime}=\mu+\delta \mu_{\text {turb }}, $

(3)

$ V_i^{\prime}=-\frac{1}{\chi_i}\left(D_{\mathrm{im}}+\delta D_{\text {turb }}\right) \frac{\mathrm{d} \chi_i}{\mathrm{~d} x}-\frac{D_{\mathrm{T}, i}}{\rho Y_i} \frac{1}{T} \frac{\mathrm{d} T}{\mathrm{~d} x}+V_{\mathrm{C}}, $

(4)

$ D_{\mathrm{im}}=\frac{1-Y_i}{\sum\limits_{j \neq i}^N \frac{\chi_j}{D_{j i}}, } $

(5)

$ \delta(x)=\frac{\operatorname{artan}\left(T^0-T(x)\right)}{\pi}+0.5. $

(6)

其中：χ_i和χ_j分别为第i和j个组分的物质的量浓度；ρ为密度；Y_i为第i个组分的质量分数；λ′为等效导热系数；μ′为等效动力黏度；考虑分子输运(λ和μ)和湍流输运(λ_turb和μ_turb)的共同作用，λ和λ_turb分别表示层流和湍流导热系数，μ和μ_turb分别表示层流和湍流动力黏度；V_i为第i个组分的扩散速度，V′_i为湍流扩散速度项，由组分的浓度梯度、温度梯度引发的扩散速度和修正扩散速度V_C共同构成，V_C满足$ \sum\limits_{i=1}^N Y_i V_i^{\prime}=0 ; D_{\mathrm{im}}$为分子扩散系数，受湍流效应影响，组分浓度梯度引发的扩散速度项加上了湍流扩散系数D_turb；N代表组分种类总数；D_ji代表第j种组分与第i种组分之间的混合扩散系数；D_T，i表示热扩散系数; δ表示湍流修正系数，表征湍流效应随湍流Reynolds数Re_t的变化而产生不同程度的影响，在燃烧火焰的高温区温度上升，流体黏性增大、Re_t减小，小尺度湍流效应引发的传质传热的增强作用在燃烧高温区减小，T⁰取值为最高温度的80%，该位置温度变化梯度大，流体黏性变化大；δ(x)和T(x)分别表示沿中轴线湍流效应的修正系数分布和温度分布。

λ_turb、μ_turb和D_turb的封闭方法可表示如下：

$ \begin{gathered} \mu_{\mathrm{turb}}=\rho C_\mu \frac{k^2}{\varepsilon}, \end{gathered} $

(7)

$ D_{\mathrm{turb}}=\frac{\mu_{\mathrm{turb}}}{\rho S c_{\mathrm{turb}}}, $

(8)

$ \lambda_{\mathrm{turb}}=L e_{\mathrm{turb}} \rho c_p D_{\mathrm{turb}}, $

(9)

$ k=3 u^{\prime 2} / 2, $

(10)

$ \varepsilon=k^{3 / 2} / l_0 . $

(11)

其中：k和ε分别为湍动能和湍流耗散率; Sc_turb和Le_turb分别为湍流输运的Schmidt数和Lewis数，在本文计算中，Sc_turb=Le_turb=1; C_μ为模型常数，参考文[8]模型常数取值, C_μ=0.5；c_p为比定压热容；u′为湍流脉动速度；l₀为积分尺度。

结合CHEMKIN II程序包^[24]和TRANSPORT程序包^[25]，本文详细计算了化学反应和分子输运过程，为了考虑气体分子辐射再吸收的影响，对OPPDIF模型代码进行修改，结合统计窄带辐射模型考虑了CH₄、CO、CO₂和H₂O这4种组分热辐射损失^[26]。计算中，化学反应动力学模型采用了FFCM(foundational fuel chemistry model)机理^[27]。该反应动力学模型包含38个组分和291个基元反应。计算分子扩散采用Mixture-average模型，同时考虑了Soret扩散效应。L=1.85 cm，上喷嘴气流为空气，下喷嘴气流为使用氮气稀释的甲烷燃气，上下喷嘴的流速保持一致。在本文数值模拟方法中，考虑了喷嘴出口速度分布偏离理想速度分布而产生的速度二维效应，在喷嘴出口处设计轴向出口速度梯度用以衡量速度二维效应，计算得到的熄灭拉伸率更加准确。

计算采用一维自适应网格，为保证计算结果的准确性，进行网格无关性检验，检验结果如图 3所示。图 3中，T_max表示温度峰值，χ_H表示H自由基物质的量浓度，x代表沿中轴线方向的位置坐标。分别采用300和500网格计算层流时下喷嘴FA, 当量比ϕ为0.6，上下喷嘴气流流速为100 cm/s时的火焰最高温度，计算结果分别为1 776.7和1 777.1 K，相差0.4 K，为保证计算精度和网格无关性，网格数选择500。

2 结果与讨论 2.1 实验湍流边界条件验证

图 4a为层流对冲火焰和湍流对冲火焰的实验图片。相比于层流对冲火焰，湍流对冲火焰的火焰面呈现复杂的褶皱和弯曲变形，湍流涡团的扰动对火焰面的局部拉伸率产生了较大的影响，大尺度的涡团主要通过扭曲火焰锋面结构、增大火焰传播面积影响燃烧状态，小尺度的涡团主要通过渗透进入火焰锋面的内部改变火焰面的内部结构影响燃烧过程。

对于湍流对冲火焰的实验研究，首先需要确定实验采用的湍流发生装置，能够产生影响火焰燃烧状态的不同尺度的湍流涡团，验证实验达到了完全发展的湍流边界条件。为得到湍流条件下的速度能量谱分布，采用式(12)－(14)计算速度相关性系数R(τ)和能量谱密度Eu(ω)^[28]，具体表示如下：

$\begin{gathered} R(\tau)= <u(t) u(t+\tau)>, \end{gathered} $

(12)

$ \mathrm{Eu}(\omega)=\int_{-\infty}^{\infty} R(\tau) \mathrm{e}^{-\mathrm{j} \omega \tau} \mathrm{d} \tau, $

(13)

$ R(\tau)=\int_{-\infty}^{\infty} \mathrm{Eu}(\omega) \mathrm{e}^{\mathrm{j} \omega \tau} \mathrm{d} \omega . $

(14)

其中：τ为滞后时间；尖括号表示时间平均函数；u为t时刻的瞬时速度；Eu(ω)表示R(τ)的Fourier变换，表征了频率的动能波动能量; ω为角频率。

图 4b为计算得到的湍流条件下的速度能量谱，不同出口速度下，惯性区的斜率K约为-5/3，与文[8]湍流理论一致，验证了采用TGP方式能够产生以黏性耗散为主的湍流出口边界条件。湍流能谱分析的结果支持了本文模拟中所采用的旺盛发展湍流假设。图 4b中f代表频率。

2.2 实验数据与模拟结果

如图 5所示，将实验测量与计算模拟的层流/湍流熄灭拉伸率进行对比，其中，k_{ext, exp}为实验熄灭拉伸率，k_{ext, cal}为模拟熄灭拉伸率，图 5a－5c为层流对冲火焰实验数据，图 5d－5f为湍流对冲火焰实验数据。在贫燃侧，2种燃料熄灭拉伸率随当量比的增加而升高，相同当量比下，FA熄灭拉伸率明显较高，随着贫燃侧当量比接近化学反应当量比，2种气体熄灭拉伸率的结果差异变大，说明FA抵抗火焰形变的能力更强(图 5a)。FA的熄灭拉伸率实验结果与模拟结果进行对比可以发现，误差均在±10%范围内(图 5b)。

湍流对冲火焰在贫燃侧呈现与层流对冲火焰相同的趋势，但熄灭拉伸率的数值远低于层流火焰，2种燃料在相同当量比下的熄灭拉伸率的相对大小与层流保持一致(图 5d)。湍流实验结果与模拟结果的误差保持在40%以内(图 5e和5f)。湍流流场的不稳定性导致在湍流燃烧实验过程中熄灭拉伸率的测量波动较大，因此误差大于层流燃烧状态下的实验结果。对比图 5实验结果和模拟结果可以发现，模拟采用的模型和算法能够较为准确地预测合成气的熄灭拉伸率，FA更难熄灭。

2.3 计算结果分析

通过实验发现2种燃料的熄灭拉伸率存在较大差异，需要进一步分析FA和FB的对冲火焰结构。沿着中心轴线，2种燃料对冲火焰的温度分布和轴向速度v分布在趋势上呈现相似的规律，但在具体数值上存在较大差异，如图 6所示。层流燃烧状态下，在相等拉伸率下，FB对冲火焰厚度较小，温度峰值更低，反应区流速也更低。温度场和流场分布的差异会导致对冲火焰锋面内部结构出现差异，火焰锋面内部的化学反应也会因此产生明显差异。相对于层流，湍流火焰的温度分布向两侧延伸，温度峰值降低，向燃料侧略微移动，湍流火焰在反应区流速更高。湍流的脉动作用使湍流预混火焰高温区的厚度(定义为对冲火焰达到温度峰值50%的两点间的距离)比层流更厚。层流和湍流燃烧状态下，2种典型富氢燃料气的温度相对大小与反应区流速的相对大小保持一致。

图 7为2种燃料在当量比为0.6时对冲预混火焰熄灭拉伸率的敏感性分析。为了探究2种燃料熄灭拉伸率差异较大的原因，本文从熄灭拉伸率对化学反应的敏感性分析出发，寻找关键反应对熄灭拉伸率的影响规律。对数敏感性系数可计算如下，

$ S_{k_{\mathrm{ext}}}=\frac{\partial \ln k_{\mathrm{ext}}}{\partial \ln A}. $

(13)

其中A为基元反应速率常数的指前因子。

针对每一个基元反应开展计算，选取其中敏感性系数绝对值较大的基元反应，如图 7所示。结果表明无论是FA，还是FB预混火焰，对其拉伸率影响较大的反应为R1—R2, 即

$ \begin{gathered} \mathrm{CO}+\mathrm{OH} \longleftrightarrow \mathrm{H}+\mathrm{CO}_2, \end{gathered} $

(R1)

$ \mathrm{HO}_2+\mathrm{H} \longleftrightarrow 2 \mathrm{OH}, $

(R2)

$ \mathrm{H}+\mathrm{O}_2 \longleftrightarrow \mathrm{O}+\mathrm{OH}, $

(R3)

$ \mathrm{O}+\mathrm{H}_2 \longleftrightarrow \mathrm{H}+\mathrm{OH}, $

(R4)

$ \begin{gathered} \mathrm{H}+\mathrm{O}_2(+\mathrm{M}) \longleftrightarrow \mathrm{HO}_2(+\mathrm{M}) . \end{gathered} $

(R5)

5个关键基元反应均与H、O和OH自由基相关。因此，本文将着重针对上述5个反应和3个关键自由基展开分析。

在当量比为0.6，上喷嘴出口速度为100 cm/s时，2种燃料的对冲预混火焰中轴线上各组分的物质的量浓度的分布趋势类似，但在具体数值和峰值相对大小上存在较大的差异，如图 8a所示。在对冲火焰的反应区内部，FA对冲火焰内部N₂的物质的量浓度更小，CO的物质的量浓度更大，H₂的物质的量浓度更小，火焰内部的O、H和OH自由基浓度的峰值较高，这说明相同当量比下，FA对冲火焰内部发生化学反应的强度更高。相对于层流对冲火焰，2种燃料在湍流作用下各自由基的物质的量浓度分布及峰值大小相对关系未发生明显变化，但是湍流作用会使反应区厚度(定义H自由基的物质的量浓度达到峰值50%的两点之间的距离)明显变厚，如图 8b所示。

为了对比2种燃料对冲火焰内部的化学反应强度，针对敏感性系数较高的关键化学反应释热速率q进行分析。如图 9所示，对比了当量比为0.6时，2种燃料对冲火焰内部化学反应的强弱。图 9a和9b分别是层流燃烧状态下，关键化学反应释放热量(heat release rate, HRR)的速率和关键化学反应速率(reaction rate, RR)沿轴线的分布情况。FA燃烧时，关键化学反应速度和释放热量的速度较高，这说明在FA对冲火焰内部，化学反应的活性相对更高，抵抗外部拉伸和形变的能力更强。图 9c和9d是湍流燃烧状态下的结果，湍流作用影响下，火焰内部关键化学反应的速率和释放热量的速率都增加，火焰向喷嘴上游靠近。湍流作用下释热更快，但图 6却表明湍流作用下反应区温度更低。这说明湍流脉动既增强了活性基团与反应物的混合，增强了反应，使反应区关键化学反应的速率和释热速率提高，也增强了火焰热量从内向外的输运，使火焰内部温度更低。

3 结论

本文通过实验测量和数值模拟比较了在层流燃烧和湍流燃烧状态下，2种典型富氢燃料气的熄灭拉伸率，并分析了2种富氢燃料气贫燃预混火焰熄灭拉伸率差异的主要原因。结果表明：本文采用的数值模拟方法在研究的工况范围内，能够较好预测火焰在层流和湍流燃烧状态下的熄灭拉伸率。层流燃烧状态下，火焰锋面内H、O和OH活性自由基的物质的量浓度相对更高的富氢燃料气，其火焰锋面内部的关键化学反应速率和释放热量的速率更高，因此能抵抗更高程度的火焰拉伸形变。湍流脉动作用下，火焰锋面内部反应速率加快，同时也使热量从火焰锋面内部向外输运得更快，因而相比于层流燃烧状态，湍流燃烧状态下火焰的熄灭拉伸率降低。