还原氧化石墨烯纳米流体池沸腾强化换热实验
黄潇立1, 陈泽亮1, 桂南1, 杨星团1, 屠基元1,2, 姜胜耀1    
1. 清华大学 核能与新能源技术研究院, 先进反应堆工程教育部重点实验室, 先进核能技术协同创新中心, 北京 100084, 中国;
2. 皇家墨尔本理工大学 工学院, 墨尔本 VIC 3083, 澳大利亚
摘要:以还原氧化石墨烯(reduced graphene oxide,RGO)纳米流体为实验工质,进行常压下的饱和池沸腾换热特性实验研究,并使用高速摄像机记录沸腾过程中的气泡形态,分析数据和图像结果。实验结果表明:RGO纳米流体对池沸腾的临界热流密度(critical heat flux,CHF)有明显提升作用,使其达到了1684.22kW/m2,相较于蒸馏水工质提高了49.2%,但对沸腾换热系数(heat transfer coefficient,HTC)的影响幅度不大,HTC只达到73.87kW/(m2·K),相较于蒸馏水工质提高了2.3%,在相同热流密度下,RGO纳米流体对壁面过热度的影响并不明显。通过对加热表面接触角的测量及汽泡可视化图像的分析发现:RGO纳米流体沸腾过程中在加热表面形成的沉积层是促使CHF提高的核心因素,其改变了加热表面的润湿性和汽化核心数,降低了加热表面气泡的脱离直径,提高了脱离频率,从而实现CHF的延迟出现。
关键词还原氧化石墨烯    池沸腾    纳米流体    强化换热    
Experimental study on pool boiling heat transfer enhancement in reduced graphene oxide nanofluid
HUANG Xiaoli1, CHEN Zeliang1, GUI Nan1, YANG Xingtuan1, TU Jiyuan1,2, JIANG Shengyao1    
1. Collaborative Innovation Center of Advanced Nuclear Energy Technology, Key Laboratory of Advanced Reactor Engineering and Safety of Ministry of Education, Institute of Nuclear and New Energy Technology, Tsinghua University, Beijing 100084, China;
2. School of Engineering, RMIT University, Melbourne VIC 3083, Australia
Abstract: [Objective] Continuous enhancement of energy efficiency is an essential element of China's green development plan to meet the peak carbon dioxide emission target by 2030 and carbon neutrality objective by 2060. Boiling heat transfer, being one of the most effective methods for phase-change heat transfer, is crucial for heat-energy transfer and conversion in various industries. Therefore, improved boiling performance can increase the efficiency, safety, and cost-effectiveness of energy systems. Graphene, a novel material discovered at the turn of the 21st century, has exceptional properties in numerous fields and can be used as nanoparticles for enhancing the heat transfer of base fluids. This research study aims to enhance boiling heat transfer by examining the effects of the heating surface and working fluids, specifically with graphene nanofluids. [Methods] Reduced graphene oxide (RGO) nanofluid, which is a product of graphene preparation via the redox method, was utilized as the working fluid. The experimental investigation aimed to examine the heat-transfer characteristics of RGO-nanofluid saturated pool boiling at atmospheric pressure. The experimental data were collected and analyzed using a high-speed camera to record the morphology of vapor bubbles during boiling. The research study also used a pool-boiling experiment with a pure copper heating surface and distilled water as the working fluid to provide benchmark data to compare with the RGO nanofluid experiment. [Results] The results indicated that the RGO nanofluids had a significant impact on the critical heat flux (CHF) of pool boiling, which reached 1 684.22 kW/m2, increased by 49.2% compared to distilled water. However, the nanofluids did not significantly affect the heat transfer coefficient (HTC) of pool boiling, which reached 73.87 kW/(m2·K), only increased by 2.3% compared to distilled water. At a constant heat-flow density, the effect of RGO nanofluids on the superheated wall was insignificant. Further analysis of the experimental data revealed that the RGO deposition layer formed by the RGO nanofluids on the heated surface during boiling was the core factor contributing to the increase in CHF. The deposition layer changed the wettability and vaporization core number of the surface, reduced the detachment diameter of vapor bubbles on the heated surface, and increased the detachment frequency, which delayed the appearance of CHF. This was supported by the measurement of the contact angle of the heated surface, surface observation of the heated surface after boiling, and analysis of the vapor bubble visualization images. [Conclusions] In conclusion, this study demonstrated that the use of RGO nanofluids can significantly improve the critical heat flux of pool boiling, which can contribute to the efficiency, safety, and cost-effectiveness of energy systems. The results also provide insights into the mechanism of heat transfer enhancement through the use of RGO nanofluids, specifically through the formation of a deposition layer on the heated surface during boiling. These findings can have practical implications in various industrial applications, including nuclear reactors, electronic cooling systems, and heat exchangers. However, further research is necessary to optimize the use of graphene nanofluids in various industrial applications and to assess their long-term effects on energy systems.
Key words: reduced graphene oxide    pool boiling    nanofluid    enhanced heat transfer    

强化工业生产生活中的各种能源动力设备的换热性能,能够有效提高能源转化率,从而达到进一步节约能源、提高经济效益的目的。由于沸腾传热具有极大的换热效率,能够快速冷却高温物体,因此在各领域都得到了广泛的应用。

从Nukiyama[1]的沸腾换热曲线中可以看出,核态沸腾区域在沸腾传热过程中的换热效率最高。临界热流密度(critical heat flux, CHF)和沸腾换热系数(heat transfer coefficient, HTC)则是衡量核态沸腾换热性能最重要的2个参数。当热流密度超过CHF值时,换热表面会发生气泡聚并,形成蒸汽膜,使核态沸腾转变为膜态沸腾。这种转变会使HTC值迅速下降,导致换热表面温度急剧升高,发生传热恶化现象,严重时甚至导致设备烧毁。提高CHF值对提高沸腾换热性能有重要意义。

目前国内外学者对强化沸腾换热研究的主要方向集中在沸腾表面和实验工质等因素上[2]。自从Choi[3]提出纳米流体工质强化换热概念后,相关研究就一直在进行。You等[4]进行了Al2O3纳米流体在饱和温度60 ℃下的纯铜表面池沸腾实验,发现浓度为0.025 g/L纳米流体的CHF值比纯水的提高近200.0%。赖富兴[5]围绕六方氮化硼(h-BN)纳米流体展开了一系列可视化池沸腾实验,发现质量百分数为0.1%的h-BN纳米流体能让CHF提升约69.0%。

石墨烯作为一种21世纪初发现的新型材料[6],具有优异的电、光、热和机械性能[7],在各方面的应用中得到了极大的关注,其中,石墨烯强化换热的研究也分为强化表面换热和作为实验工质换热2种类型[8],得到大量学者的关注。Ahn等[9]针对还原氧化石墨烯(reduced graphene oxide, RGO)纳米流体在不同浓度条件下对沸腾换热的影响进行了相关实验研究,发现其能显著提高CHF值。Kim等[10]使用二氧化硅加热表面对3种不同浓度的氧化石墨烯(graphene oxide, GO)纳米流体进行了沸腾传热特性实验研究,结果表明:GO纳米流体与纯水相比CHF值分别提高了94.0%(1 mg/L)、139.0%(5 mg/L)和105.0%(10 mg/L)。

为研究石墨烯纳米流体强化沸腾换热的能力及其核心影响因素,本研究以RGO纳米流体为实验工质,进行了常压下的饱和池沸腾换热特性可视化实验研究。结果发现:RGO纳米流体的CHF值比纯水提高了49.2%,但其对HTC数值的影响不明显。通过图像分析得出:加热表面的沉积层是RGO纳米流体提高CHF值的核心因素。

1 实验系统和方法 1.1 实验系统

为实现实验目标,满足实验要求,本文设计并搭建了相应的实验系统,示意图如图 1所示。实验系统分别由加热系统、可视化沸腾池、数据采集系统和辅助系统组成。

注:图中T1T2T3分别为实验元件上3个热电偶所测得的温度,Tsat为沸腾池中的工质温度。 图 1 池沸腾系统示意图

加热系统的核心部件为实验元件,由下部95.0 mm×65.0 mm×35.0 mm的立方体和上部直径20.0 mm、高37.0 mm的圆柱组成,其中下部用于安装加热棒,上部为池沸腾的实验表面。实验元件由紫铜一体式加工工艺制成,在上部圆柱体侧面等距布置3个直径1.2 mm,深度11.0 mm的小孔,作为测温热电偶的数据采集点。实验元件外部采用保温棉包覆,以达到良好的隔热效果。

可视化沸腾池由盖板、玻璃侧壁和底板组成。采用由高透石英玻璃一体工艺制成的方管作为沸腾池的玻璃侧壁,底板和盖板均采用聚四氟乙烯材料加工而成。使用玻璃胶进行底板与玻璃方管之间的密封,使用硅酮免垫胶进行实验元件和底板之间的密封。通过盖板开孔的方式设置一根测温热电偶直接测量沸腾池中工质的温度。

数据采集系统主要包括温度采集部分和图像采集部分。温度采集部分包括实验元件上布置的3个测温热电偶和沸腾池中布置的1个测温热电偶。将热电偶布置好后与温度记录仪相连,确认正常工作后,可直接使用温度记录仪采集数据。图像采集使用高速摄像机进行,将其安置在沸腾池的正前方,为提高拍摄质量,在高速摄像机对面使用一块LED板照明。高速摄像机直接与电脑相连,并使用其配套系统进行图像的拍摄和记录。

辅助系统主要包括辅助加热棒和冷凝回流装置。辅助加热棒通过盖板上的相应孔洞安装,用于实现实验前工质的排气和维持实验中工质饱和状态的稳定。蛇形冷凝管作为冷凝回流系统也安装在盖板上,可使沸腾池处于常压状态并有效控制沸腾过程中沸腾池液面的稳定。

1.2 实验过程

本实验以RGO纳米流体为实验工质进行池沸腾实验。实验中所用的RGO纳米流体采购于苏州碳丰石墨烯科技有限公司,RGO纳米颗粒的厚度为0.5~3.0 nm,层数1~2层,片层直径为0.5~ 5.0 μm,浓度为1.000 0 mg/mL;为维持纳米流体的稳定使用十二烷基苯磺酸钠(C18H29NaO3S)作为分散剂。

选择的RGO纳米流体浓度为0.000 5 mg/mL,由采购的高浓度RGO纳米流体配置而成。在控制变量的前提下,考虑到采购的RGO纳米流体有分散剂的成分,除实验工质为蒸馏水的对照组之外,增加一组以分散剂为唯一溶剂的对照组,用于后期数据对比。

实验的基本步骤如下:使用2 000目的砂纸对铜表面进行抛光处理并使用超声波清洗器清洗干净,按照图 1进行装配,获得实验系统;在沸腾池中加入2 L蒸馏水后,安装盖板中相关的辅助系统,使用辅助加热棒对蒸馏水进行1 h的沸腾除气;在进行RGO纳米流体的池沸腾实验时,先将1.000 0 mg/mL的RGO纳米流体稀释到0.100 0 mg/mL,再根据实验浓度配置2 L实验工质;加入工质的顺序为:先将蒸馏水部分加入沸腾池中进行除气操作,在正式实验之前再加入RGO纳米流体;将所有数据采集系统打开,确认工作状态正常后,调节电源功率至30 W,等实验元件的温度稳定在0.5 ℃/min后,以15 W增幅进行实验,直至达到临界值;实验过程中持续记录4个测温热电偶的数据,并在每次实验元件温度稳定时,使用高速摄像机记录图像。

本实验中使用蒸馏水作为实验工质获得的CHF值为1 128.64 kW/m2,HTC值为72.19 kW/(m2·K),Zuber的容积沸腾预测公式如下:

$ q_{\mathrm{CHF}}=0.131 i_{\mathrm{lg}} \rho_{\mathrm{ga}}^{1 / 2}\left[\sigma g\left(\rho_1-\rho_{\mathrm{ga}}\right)\right]^{1 / 4[11]} . $ (1)

其中:qCHF为CHF的值,kW/m2ilg为蒸馏水汽化潜热值,kJ/kg;ρlρga分别为蒸馏水和水蒸气密度,kg/m3σ为液相和气相之间的表面张力,N/m;g为重力加速度,取为9.81 m/s2。根据式(1)得出的CHF值为1 108.00 kW/m2,与本实验蒸馏水工质的CHF值相对误差为1.9%,在实验误差范围内,证明本实验系统获得的实验数据可信[12]

1.3 数据处理

在实验中,铜表面的热流密度q通过一维Fourier导热定律计算为

$ q=k_{\mathrm{Cu}} \frac{\Delta T}{\Delta x}=\frac{1}{2} k_{\mathrm{Cu}}\left(\frac{T_1-T_2}{\Delta x_2}+\frac{T_2-T_3}{\Delta x_1}\right) . $ (2)

其中:kCu为紫铜导热系数,在本实验中取为390 W/(m·K);Δx1和Δx2分别为T1T2T3之间的距离,均为8 mm。

壁面过热度的计算方式如下:

$ T_{\text {wall }}=T_3-\frac{q}{k_{\mathrm{Cu}}} \Delta x_0, $ (3)
$ \Delta T_{\text {wall }}=T_{\text {wall }}-T_{\text {sat }} . $ (4)

其中:Δx0为测温值是T3的热电偶与加热表面间的距离,为16 mm;Twall为加热表面壁面温度;ΔTwall为加热表面壁面过热度。

加热表面换热系数h的计算公式如下:

$ h=\frac{q}{\Delta T_{\text {wall }}}. $ (5)

本实验中的误差来源主要为尺寸测量误差和温度测量误差。实验中使用的测温热电偶为K型热电偶;尺寸测量使用游标卡尺;使用的保温棉的导热率为0.036 W/(m·K),拥有良好的隔热效果。由误差传递公式可得热流密度q的误差和换热系数h的误差,详细数据如表 1所示。

表 1 池沸腾换热特性实验不确定度
实验参数 不确定度值
T1T2T3/K ±0.5
Δx0、Δx1、Δx2/mm ±0.02
q < 1.58%
h < 6.62%

2 实验结果与讨论 2.1 沸腾换热特性

目前在石墨烯材料纳米流体领域,关于GO纳米流体的沸腾研究较多,而关于RGO纳米流体的池沸腾研究较少,主要原因为RGO纳米颗粒自身的疏水性质。在配置成纳米流体的过程中需要依赖分散剂稳定流体状态,因此容易引入新的变量。

为研究RGO纳米流体中分散剂对池沸腾换热的影响,本研究分别开展了蒸馏水、分散剂溶液和0.000 5 mg/mL RGO纳米流体3种工质的池沸腾实验,结果如图 2所示。由图 2可知,分散剂的存在对池沸腾有明显的抑制作用,在分散剂溶液工质下,CHF和HTC分别为182.08 kW/m2和17.04 kW/(m2·K),远低于蒸馏水工质下的CHF和HTC值。但RGO纳米流体工质对池沸腾换热有明显提升作用,CHF和HTC分别为1 684.22 kW/m2和73.87 kW/(m2·K),与蒸馏水工质相比提升了49.2%和2.3%。分散剂溶液表现出了对池沸腾的负面影响,而RGO纳米流体则呈现出提高作用,且由于分散剂是维持RGO纳米流体稳定所必须的,由此可知RGO纳米颗粒对池沸腾强化换热有促进作用。

图 2 不同工质的池沸腾实验结果

RGO纳米流体对池沸腾的提升作用主要表现为CHF值的提高。而在未达到临界值时相同的热流密度下,蒸馏水和RGO纳米流体的壁面过热度没有明显差异,表现为HTC值接近,从而说明RGO纳米流体对换热效率的影响较小。

2.2 加热表面润湿性

润湿现象是指液体能附着在固体表面的现象,用气-液-固三相交点处的气-液界面切线与固-液界面之间的夹角θ(也称为接触角)表征。工质与加热表面的接触角是表征表面润湿性的重要参数之一,并且在RGO纳米流体池沸腾实验中,由于分散剂的存在对池沸腾实验结果产生了较大影响,因此合理的推测是分散剂改变了水基的性质。

分别测量蒸馏水、分散剂溶液和RGO纳米流体在紫铜光滑加热面表面的接触角,结果如图 3所示,分散剂对纯铜加热面的接触角有较为明显的影响,与蒸馏水相比增加了6.3°,即工质的润湿能力下降。浓度为0.000 5 mg/mL的RGO纳米流体的接触角仅比分散剂溶液接触角小1.6°,RGO纳米颗粒的引入对水基润湿能力的影响相较于分散剂可忽略不计。

图 3 不同工质在光滑加热面上的接触角

经过池沸腾实验后,可观察到RGO纳米流体在沸腾后会在加热表面上生成一定的沉积层,如图 4所示。RGO纳米流体在加热面上的沉积呈现点状分布,推测原因为:部分RGO颗粒在沸腾过程中发生团聚并沉积至加热面。这种点状分布变相增加了加热表面汽化的核心数,从而使RGO纳米流体核态沸腾更加剧烈。

图 4 池沸腾实验后加热面状态

为确认不同工质在池沸腾实验后是否改变了加热表面的润湿性,使用蒸馏水再次测量3种表面的接触角,结果如图 5所示。由结果可知,分散剂和RGO纳米流体对加热表面的润湿性都有降低作用,而其中对润湿性的恶化作用更大的则是分散剂。

图 5 蒸馏水在池沸腾实验后加热面上的接触角

通常来说,随着表面润湿性的降低,工质的CHF值会随之降低,分散剂溶液符合该规律。但RGO纳米流体对CHF和HTC的影响并不符合该规律。在本实验中,并未发现沸腾后加热表面接触角的变化与RGO纳米流体池沸腾换热行为的因果关系,即RGO纳米流体对加热表面接触角的改变并不是其强化池沸腾换热性能的关键因素。

2.3 气泡形态分析

气泡形态作为沸腾的最直观表现,能很好地反映加热表面换热效果的优劣。图 6是蒸馏水、分散剂溶液和0.000 5 mg/mL RGO纳米流体3种工质的池沸腾可视化实验结果。

图 6 不同工质在不同热流密度下的气泡形态(单位:kW/m2)

图 6b所示,分散剂溶液工质下的池沸腾实验在较低热流密度下出现膜态现象。这是由于分散剂溶液对加热表面的润湿性较差,当发生剧烈沸腾表面的气泡脱离时,周围的液体无法及时补充到表面,使加热表面上的气泡聚并现象更加明显,更容易发生膜态沸腾达到CHF点。

图 6所示,在热流密度高于1 100.00 kW/m2时,蒸馏水工质已经达到膜态沸腾状态,而此时RGO纳米流体工质的加热表面上能观察到大量细小气泡生成。在沸腾过程中,RGO纳米颗粒发生团聚并沉积到加热表面上,这种沉积现象增加了气泡成核点,促进核态沸腾的发生。在同等热流密度条件下,RGO纳米流体工质中的气泡脱离直径比蒸馏水中的更小,脱离频率更高。因此,RGO纳米流体大幅度提高沸腾换热性能的因素是其具有点状分布的沉积层。

3 结论

本文使用RGO纳米流体作为实验工质进行池沸腾实验,分析了实验结果并对沸腾过程中的气泡进行了可视化观察,得出以下主要结论:

(1) RGO纳米流体对池沸腾的CHF有明显提升作用,达到了1 684.22 kW/m2,相较于蒸馏水工质的CHF提高了49.2%;RGO纳米流体对池沸腾HTC有提升作用,达到了73.87 kW/(m2·K),相较于蒸馏水工质的HTC提高了2.3%,但提升幅度低于对CHF的提升幅度。证明RGO纳米流体对CHF有更强的促进作用。

(2) 分散剂极大影响了光滑铜表面的润湿性,对CHF产生了影响。而通过对气泡的可视化分析发现,分散剂溶液工质中气泡聚并现象更加剧烈,更容易形成较大的气泡,从而让加热表面更早出现CHF现象。

(3) RGO纳米流体中的分散剂使其在纯铜表面的润湿性降低,但表面接触角的改变并不是RGO纳米流体强化池沸腾换热的主要因素。RGO纳米颗粒的团聚沉积增加了纳米流体工质沸腾中的成核点,加剧了加热表面发生的核态沸腾,从而提高了池沸腾的CHF值,最终延迟了膜态沸腾的出现。

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