陆地-海洋物质交换是地球系统的基础特征，是构造运动、物理侵蚀、化学风化和埋藏等因素共同作用的结果[1]。河网是陆地-海洋物质交换的主要通道，在元素地球化学循环中起着关键作用。流域化学风化指流域内基岩和土壤中的岩石矿物在水体中发生化学反应的过程，因此受多种气候水文要素控制，温度升高、降水和径流量增加或变化加剧都影响流域化学风化过程。河水中的溶解质主要来自流域内地壳物质的化学风化，水文学和水化学研究为阐明流域化学风化提供了主要依据[2]。流域内的化学风化过程能吸收和释放二氧化碳(CO2)，并控制水体中HCO3-离子的浓度，进而影响大气与水体之间的碳循环过程，对气候变化产生重要的反馈作用[3]。因此，流域化学风化研究对揭示陆地-海洋物质交换和气候变化机制均具有重要意义。
高海拔流域作为全球气候变化的“放大镜”，在全球变暖背景下，流域内的冰川和冻土发生退化，暴露大量的新鲜矿物，增加了流域化学风化的物质来源[2]；产汇流特征发生显著改变[4]，并影响中下游地区的生态环境和社会经济发展[5]。因此，高海拔流域是地球系统演变的重要前哨[6]。青藏高原作为典型的高海拔流域，不仅是亚洲地区的天然水塔，其输运的泥沙和溶解质也是全球陆地-海洋物质交换的重要组成部分[7]。黄河源区位于青藏高原东北部，人类活动较少，流域气候水文要素保持了相对自然的状态。在全球气候变暖的背景下，近20年来黄河源区年均气温呈持续攀升的趋势[8]，上升速率约为0.048 ℃·a-1，明显高于全球气温平均上升速率(0.016 ℃·a -1)。黄河源区气候变化引起水文特征发生改变，而流域化学风化过程对气候水文要素变化的响应非常敏感。目前，对于黄河源区化学风化在长时间尺度下变化特征的研究较少。全球气候变暖背景下黄河源区化学风化的演变及其对气候变化的响应是亟待研究的重要科学问题。
本研究基于青藏高原黄河源区唐乃亥水文站2002—2019年间的径流量序列与水化学数据重建该时期的化学风化过程，探讨全球变暖背景下青藏高原黄河源区化学风化特征。本研究采用的唐乃亥水文站径流量数据获取于《中华人民共和国水文年鉴：黄河流域水文资料》[9]；水体主要溶解离子含量数据来源于Zhang等[10]发表的2012年7月至2014年6月唐乃亥水文站的月度水化学数据；溶解SiO2含量数据来自Li等[11]对2016年春季和夏季唐乃亥水文站河水样品的测试结果。重建的2002—2019年黄河源区化学风化特征有助于认识当今气候变暖背景下陆地与海洋之间的物质交换，并为地质历史时期山脉化学风化与气候变化机制的深入研究提供资料。
1 研究区域黄河发源于巴颜喀拉山脉北麓的约古宗列盆地。在本研究中，黄河源区指唐乃亥水文站以上的黄河流域，唐乃亥水文站是黄河在青藏高原的出山口站，又是龙羊峡水库的入库站，是天然径流河段与人工调节径流河段的分界(图 1)。黄河源区地处青藏高原东北部，平均海拔约4 100 m，流域面积为12.2万km2。黄河源区空气稀薄，太阳辐射强，相对湿度较大。黄河源区植被较好，分布有大面积的草地、森林和湖泊，分别占总面积的75.95%、7.04%和1.95%[7]。黄河源区分布有大片的连续多年冻土、岛状多年冻土和季节性冻土。现代冰川主要发育在玛积雪山，面积为103.8 km2，是两条支流切木曲和曲什安河的源头。
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| 图 1 黄河源区唐乃亥水文站及主要气象站地理位置 |
黄河源区属高原季风气候，季风期湿润但持续时间较短(6—9月)。气温分布同时受纬度和海拔高度的控制，流域内年均气温在-4~2 ℃之间。夏季受南亚季风影响，孟加拉湾水汽沿西南气流进入黄河源区。同时，西北高东南低的地势有利于气流抬升，低涡和切变活动较为频繁[12]。流域年均降水量在300~760 mm之间，地域分布特征明显，沿水汽来源自东南向西北递减。降水量年内分配较为集中，约60%~80%的降雨量发生在6—9月。黄河源区每年3月气温开始上升至0 ℃以上，冬季积雪开始融化，并转化为径流。冻土在4月下旬至5月初开始解冻，并在10月下旬重新冻结。张永勇等[13]对黄河源区多年平均径流量的分析表明，降雨、地下水补给(基流)、冻土及冰雪融水分别约占年径流总量的63.15%、26.18%、9.17%。
2 结果与分析 2.1 水文气象要素演变特征2002—2019年黄河源区唐乃亥水文站的年径流量在105.8~310.3亿m3之间，平均年径流量为200.7亿m3，略低于长期记录(1956—2019年)观测的202亿m3。2002—2019年期间，黄河源区年径流量总体上呈增加的态势，平均每年增加4.96亿m3(图 2a)。黄河源区降水量和气温均呈明显的上升趋势，降水量平均每年增加5.91 mm，气温平均每年上升0.048 ℃(图 2b和2c)。黄河源区年径流量的变化趋势与年降水量的变化趋势相似，两者之间的相关系数达0.89，通过了P < 0.01的显著性检验。因此，2002—2019年间降水的增加是黄河源区径流量增加的主要原因。
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| 图 2 2002—2019年黄河源区径流量、降水量和气温变化 |
受降水及冰雪融化等季节特征的影响，2002—2019年黄河源区径流量表现出明显的季节性差异。最大月径流量出现在7月份，占全年的8.7%~28.8%，平均约占18.4%。最小月径流量出现在2月份，占全年的1.4%~3.7%，平均约占2.2%。黄河源区连续最大4个月(7—10月) 的径流量占全年径流量的48.8%~68.6%，平均约占59%，可见径流量年内分配不均匀。
2.2 河水主要离子化学特征 2.2.1 河水主要离子质量浓度2012年7月至2014年6月期间，Zhang等[10]实测黄河源区唐乃亥水文站河水的阳离子质量浓度高低顺序为Ca2+ >Mg2+ >Na+ >K+(图 3a)。主要阳离子为Ca2+和Mg2+，Ca2+和Mg2+之和占阳离子总质量的83.39%。Ca2+质量浓度的变化范围为41.44~77.87 mg·L-1，平均值为57.78 mg·L-1。Mg2+质量浓度的变化范围为10.35~21.05 mg·L-1，平均值为17.06 mg·L-1。Ca2+和Mg2+主要来源于碳酸盐、硅酸盐以及蒸发盐的风化。Na+质量浓度的变化范围为5.79~28.71 mg·L-1，平均值为13.27 mg·L-1。Na+主要来自硅酸盐和石盐的风化及大气降水。K+质量浓度很低，变化范围为1.09~2.11 mg·L-1，平均值为1.64 mg·L-1，主要来自大气降水和硅酸盐风化。
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| 图 3 2012年7月至2014年6月黄河源区唐乃亥水文站河水离子质量浓度变化 |
阴离子质量浓度高低顺序为HCO3->SO42->Cl->NO3-(图 3b)。河水的主要阴离子为HCO3-和SO42-，HCO3-和SO42-之和占阴离子总质量的95.1%。HCO3-质量浓度的变化范围为145.45~306.39 mg·L-1，平均值为217.71 mg·L-1。黄河源区河水样品的pH值在6.93~8.31之间，平均值为8.0，HCO3-代表了绝大部分的碱度。HCO3-主要来源于碳酸盐和硅酸盐的风化。SO42-质量浓度的变化范围为20.17~64.17 mg·L-1，平均值为36.57 mg·L-1。SO42-来自于蒸发盐的溶解(如石膏)或硫化物的氧化(如黄铁矿)，以及大气降水。Cl-质量浓度变化范围为5.35~19.04 mg·L-1，平均值为12.35 mg·L-1。Cl-主要来自大气降水和石盐的溶解。NO3-质量浓度的变化范围为0.37~1.12 mg·L-1，平均值为0.75 mg·L-1。NO3-主要来自于人类活动的输入，如农业化肥、动物粪便和污水等。大多数河水样品的NO3-质量浓度极低，说明人类活动对黄河源区河水主要离子分布的影响有限。
2016年唐乃亥水文站春季和夏季河水样品的溶解SiO2质量浓度分别为7.4和6.4 mg·L-1，平均值为6.9 mg·L-1。由于缺乏SiO2质量浓度的连续观测数据，在后续讨论中采用6.9 mg·L-1作为唐乃亥水文站河水中溶解SiO2的平均质量浓度[11]。
黄河源区河水的总溶解固体(total dissolved solids，TDS)通过加总主要离子和溶解SiO2的质量浓度来计算，其变化范围为260.63~449.25 mg·L-1，平均值为364.04 mg·L-1，高于世界主要大河的平均值(127 mg·L-1)[14]，低于黄河全流域的平均值(452 mg·L-1)[15]。与青藏高原其他河流相比，黄河源区TDS质量浓度与澜沧江源区(381 mg·L-1)和怒江源区(263 mg·L-1)接近[16]，但低于长江源区(778 mg·L-1)[16]。长江、黄河、澜沧江和怒江等源区TDS质量浓度较高，与青藏高原强烈构造变形有关[17]。在高流量季节(7—10月)TDS质量浓度较低，而在冬季和春季等低流量季节TDS质量浓度较高，高流量季节表现出明显的稀释作用。
2.2.2 河水主要离子组成的控制因素黄河源区人口密度低，植被类型以草地和森林为主，耕地分布范围很小，工农业活动对河水主要离子分布的影响较弱，河水化学离子来自于大气降水、岩石化学风化和蒸发结晶等天然过程。本研究使用图 4所示Gibbs图辨别水体化学离子的主要控制因素[18]。在Gibbs图中，其下侧的TDS低质量浓度与大气降水稀释有关。右下侧较高的Na+和Cl-来自受海洋气溶胶影响的大气降水，表明流域有充沛的源自海洋的水汽。右上侧较高的TDS质量浓度说明流域有大量的水分蒸发，Ca2+和HCO3-达到饱和发生碳酸盐沉淀，Na+和Cl-成为水体中的主要离子。如图 4所示，黄河源区河水样品都落在Gibbs图中心区域的左侧，TDS质量浓度高；ρNa/ρNa+Ca质量浓度比值偏低，小于0.4，ρCl/ρCl+HCO3更低，均小于0.1，表明岩石化学风化是控制黄河源区河水化学离子组成的主要因素。
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| 图 4 黄河源区唐乃亥水文站河水的Gibbs图 |
2.3 径流量与主要离子质量浓度之间的关系
径流被认为是驱动流域化学风化的关键因素之一，河水中大多数离子的质量浓度与径流量呈现幂律关系[19]，
| $ \rho=a Q^b. $ | (1) |
式中：系数a是常量，指数b反映了离子偏离化学抑制行为的程度[20]。离子质量浓度变异系数和径流量变异系数的比值(CVρ/CVQ)有助于分析河水化学离子对水文变化的反应。化学动力学行为(b≈0，CVρ/CVQ>1)指离子质量浓度变化与径流量无关[21]。化学抑制行为被定义为-0.2 < b < 0.2和CVρ/CVQ < 0.5，表明离子质量浓度受到径流量的影响。当b < -0.2时，径流量起到稀释离子浓度的作用。
黄河源区河水主要离子质量浓度的CVρ/CVQ和b值如表 1所示。主要离子除Na+外的CVρ/CVQ均小于0.5，离子质量浓度的相对变化要小于径流量的相对变化。HCO3-、Ca2+、Mg2+、SO42-和K+的b值均在-0.2~0.2之间，表现出化学抑制行为；Na+、Cl-和NO3-的b值小于-0.2，表现出显著的稀释作用。Na+、Cl-和NO3-在黄河源区河水中质量浓度较低，来源供给不足，对径流的稀释作用较为敏感。HCO3-、Ca2+和Mg2+主要来自于碳酸盐，它们的化学抑制行为表现为碳酸盐的快速溶解和沉淀。由于SO42-来自于硫酸盐的溶解(如石膏)或硫化物的氧化(如黄铁矿)，且参与到碳酸盐的溶解中，也展现出化学抑制行为。总体而言，黄河源区河水中质量浓度较高的主要离子(Ca2+、Mg2+、HCO3-和SO42-)表现出化学抑制行为，其质量浓度受到径流量的影响。
| 主要离子 | CVρ/CVQ | b |
| Ca2+ | 0.14 | -0.04 |
| Mg2+ | 0.14 | -0.08 |
| Na+ | 0.57 | -0.42 |
| K+ | 0.18 | -0.03 |
| Cl- | 0.36 | -0.37 |
| SO42- | 0.41 | -0.05 |
| HCO3- | 0.20 | -0.15 |
| NO3- | 0.27 | -0.25 |
3 讨论 3.1 实测化学风化速率
流域化学风化速率(chemical weathering rate，CWR)指流域内各种基岩和土壤中的岩石矿物发生化学风化从而释放主要离子的速率[2]，可根据河水中主要离子的来源，结合径流量和流域面积计算得到。计算流域化学风化速率的第1步是去除大气降水输入的主要离子。Li等[11]测试了2016年春季和夏季黄河源区4个气象站的雨水化学组成，雨水中的化学离子含量较低，除K+离子之外，其他主要离子与河水中的质量浓度相比，要低1个数量级。根据上述雨水化学数据计算黄河源区大气降水中离子占河水中主要离子的比例[11]，具体见表 2。
| 主要离子 | 雨水质量浓度/(mg·L-1) | 河水质量浓度/(mg·L-1) | 降水占河水的比例/% |
| Mg2+ | 0.38 | 17.06 | 3.4 |
| Ca2+ | 3.73 | 57.78 | 10.2 |
| Na+ | 0.4 | 13.27 | 5.6 |
| K+ | 0.45 | 1.64 | 41.3 |
| Cl- | 0.93 | 12.35 | 12.9 |
| SO42- | 2.4 | 36.57 | 11.1 |
在校正了大气降水输入后，下一步是确定蒸发盐对TDS的贡献。通常认为在去除了大气降水输入的Cl-之后，剩余的Cl-来自蒸发盐溶解，则主要离子质量浓度的表达式为：
| $ \rho_{\mathrm{Cl} \text {_eva }}=\rho_{\mathrm{Cl} \text { _riv } *}, $ | (2) |
| $ \rho_{\text {Na_eva }}=\rho_{\mathrm{Cl}{\text {_eva }}}, $ | (3) |
| $ \rho_{\text {Na_sil }}=\rho_{\text {Na_riv } *}-\rho_{\text {Na_eva }}, $ | (4) |
| $ \rho_{\mathrm{Ca}{ }_{-} \text {sil }}=\rho_{\mathrm{Na}_{-} \text {sil }} r_{(\mathrm{Ca} / \mathrm{Na}) \text { sil }}, $ | (5) |
| $ \rho_{\mathrm{Mg}_{-} \text {sil }}=\rho_{\mathrm{Na}_{-} \text {sil }} r_{(\mathrm{Mg} / \mathrm{Na}) \text { sil }}, $ | (6) |
| $ \rho_{\mathrm{K}_{-} \text {sil }}=\rho_{\mathrm{K}_{-} \mathrm{riv} *}. $ | (7) |
式中：ρX_riv*代表去除了大气降水输入之后，水体中剩余主要离子的质量浓度，X指代主要离子；ρX_eva代表蒸发盐溶解释放的X离子质量浓度；ρX_sil代表硅酸盐风化释放的X离子质量浓度。质量浓度的单位为mg·L-1。r(Ca/Na)sil和r(Mg/Na)sil分别为研究区碳酸盐矿物中Ca元素与Na元素和Mg元素与Na元素的质量比率。
碳酸盐风化产生的Na+和K+很少，而蒸发岩溶解释放的K+也很低[22]。因此，经过大气降水输入校正后的Na+只能归因于蒸发盐和硅酸盐风化，K+只能归因于硅酸盐风化。硅酸盐风化产生的Ca2+和Mg2+可以通过研究区硅酸盐中Ca元素与Na元素和Mg元素与Na元素的质量比率(r(Ca/Na)sil和r(Mg/Na)sil)计算。Li等[11]测量龙羊峡水库(唐乃亥水文站附近)岩石样品发现其硅酸盐的r(Ca/Na)sil和r(Mg/Na)sil分别为0.33和0.45。因此，本研究使用这两个值计算硅酸盐风化释放的Ca2+和Mg2+。大气降水输入校正后的Ca2+和Mg2+减去硅酸盐风化释放的Ca2+和Mg2+后，剩余的Ca2+和Mg2+则被认为来源于碳酸盐风化。
化学风化速率由经过大气降水输入校正后河水中的总溶解固体(TDSriv*)定量地确定。硅酸盐风化速率(CWRsil)通过加总硅酸盐风化释放的主要阳离子和溶解SiO2来计算。黄河源区月度化学风化速率在1.15~16.49 t·km-2之间，平均值为4.93 t·km-2；年均化学风化速率为59.2 t·km-2(图 5a)。黄河源区月度硅酸盐风化速率在0.05~0.68 t·km-2之间，平均值为0.23 t·km-2(图 5b)。黄河源区年均硅酸盐风化速率为2.73 t·km-2，与前人在黄河源区分区域采样获得的硅酸盐风化速率较为接近(2.3~2.5 t·km-2)[11]，这说明在唐乃亥水文站收集的河水样品能够代表黄河源区整体的硅酸盐风化强度，可以采用唐乃亥水文站作为黄河流出青藏高原的把口站开展流域化学风化研究。
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| 图 5 2012—2014年黄河源区月度化学风化速率和硅酸盐风化速率 |
黄河源区化学风化速率和硅酸盐风化速率表现出明显的季节性差异，该季节性差异可归因于区域的季风气候。径流量最大的4个月(7—10月)的化学风化速率分别占据了2012年、2013年全年的63.4%和57.6%，硅酸盐风化速率分别占据了2012年、2013年全年的66.8%和50.6%。季风带来的集中降雨导致物理侵蚀强度增加，新鲜矿物供给增多，从而加速了化学风化[5]。
3.2 重建2002—2019年化学风化速率校正大气降水输入之后，黄河源区河水的总溶解固体(TDSriv*)和硅酸盐风化释放离子(CWRsil) 质量浓度与径流量有着良好的幂律关系(图 6)。对总溶解固体质量浓度与径流量进行指数拟合，R2=0.56，P < 0.000 1。对硅酸盐风化释放离子质量浓度与径流量进行指数拟合，R2=0.2，P < 0.05。拟合的幂律关系如下：
| $ \rho_{\mathrm{TDS}_{\mathrm{riv} *}}=815.40835 \times Q^{-0.1375421}, $ | (8) |
| $ \rho_{\mathrm{CWR}_{\mathrm{sil}}}=70.788994 \times Q^{-0.2374971}. $ | (9) |
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| 图 6 校正大气降水输入后的黄河源区总溶解固体和硅酸盐风化释放离子质量浓度与径流量的幂律关系 |
总溶解固体和硅酸盐风化释放离子质量浓度与径流量的拟合曲线均具有统计显著性，为通过径流量重建2002—2019年黄河源区的化学风化速率和硅酸盐风化速率打下了良好的基础[2]。根据2002—2019年唐乃亥水文站实测的径流量序列[9]，计算得到2002—2019年黄河源区年度化学风化速率在30.9~78 t·km-2之间，平均值为53.2 t·km-2(图 7a)。黄河源区年度硅酸盐风化速率在1.48~3.34 t·km-2之间，平均值为2.38 t·km-2(图 7b)。
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| 图 7 2002—2019年黄河源区年度化学风化速率和硅酸盐风化速率 |
2002—2019年期间，黄河源区年度化学风化速率总体上呈现增加的趋势，化学风化速率和硅酸盐风化速率平均每年增加1.13和0.045 t·km-2。近20年来，黄河源区年均气温以0.048 ℃·a-1的速率快速上升(图 2)，温度上升导致黄河源区永久冻土和冰川退化，改变了流域水循环。冻土和冰川退化暴露大量的新鲜矿物，新鲜矿物具有较高的微粒表面积和不稳定表层。同时，温度上升改变暴雨等极端气候事件发生的概率，增加了物理侵蚀。这些因素共同导致了全球变暖背景下，黄河源区化学风化速率的加快。
重建的黄河源区年均化学风化速率为53.2 t·km-2，是全球河流平均化学风化速率(24 t·km-2)的2倍以上[23-25]。黄河源区存在较强的构造运动，例如2021年5月22日2时4分，青海省果洛州玛多县发生7.4级地震。地震等构造运动暴露的新鲜矿物发生快速的化学风化，并调节大气CO2浓度，对气候变化产生反馈作用[3]。流域化学风化过程加快将消耗更多的大气CO2，形成HCO3-离子进入到海洋，最终生成碳酸盐沉积在海洋之中，从而降低大气CO2浓度。在全球气候变暖背景下，青藏高原高海拔流域在陆地与海洋之间的物质交换中发挥着重要作用，同时对大气CO2浓度有着关键的平衡机制，进而影响气候以及生态系统的变化。
4 结论本研究基于青藏高原黄河源区唐乃亥水文站2002—2019年间的径流量序列与水化学数据重建该时期的流域化学风化过程，探讨全球变暖背景下青藏高原黄河源区化学风化特征。2002—2019年期间，黄河源区温度明显上升，降水量和径流量出现增长。黄河源区河水的TDS平均质量浓度为364.04 mg·L-1，高于全球平均水平。河水中主要阳离子为Ca2+和Mg2+，主要阴离子为HCO3-和SO42-。黄河源区河水的离子质量浓度具有季节性差异，高流量季节(7—10月)离子质量浓度较低，而在冬季和春季等低流量季节离子质量浓度较高。离子质量浓度与径流量有着良好的幂律关系。
2002—2019年黄河源区年度化学风化速率在30.9~78 t·km-2之间，平均值为53.2 t·km-2；年度硅酸盐风化速率在1.48~3.34 t·km-2之间，平均值为2.38 t·km-2。2002—2019年期间，黄河源区化学风化速率随流域温度的上升呈现增加的趋势，化学风化速率和硅酸盐风化速率平均每年增加1.13和0.045 t·km-2。黄河源区年均化学风化速率是全球河流平均值的2倍以上。在全球气候变暖背景下，青藏高原高海拔流域在陆地与海洋之间的物质交换和平衡大气CO2浓度中均发挥着重要作用。
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