燃烧是能源转换的核心过程之一，是人类使用能源的最主要方式，然而燃烧产生的污染问题长期困扰人类。了解燃烧过程污染物的生成和消耗规律，是燃烧领域学术研究和工程技术研发的重点。
本文将系统综述微重力下气体扩散火焰碳烟生成的研究进展，了解不同微重力设施构造微重力环境的设计原则并进行对比；对微重力下气体扩散火焰碳烟研究实验的发展历程、碳烟火焰的表观形貌、碳烟浓度的测量手段、烟点(smoke point)和降低碳烟排放的手段进行详细介绍；最后，结合中国空间站的发展，展望了未来微重力气体碳烟燃烧研究的方向，提出了改进实验设计、开展多因素耦合研究和完善数值模型等建议，为进一步深入理解碳烟生成机制和开发低污染燃烧技术提供了参考。
1 微重力燃烧概览及碳烟生成现状
1.1 微重力燃烧概览
表 1 描述浮力影响的无量纲数 |
| 无量纲数 | 物理意义 | 忽略浮力条件 |
| Gr＜O(10-1) | ||
| Ra＜O(10-1) | ||
| Ri＜O(10-1) |
注：g为重力加速度，β为体积膨胀系数，ΔT为温度变化量，L为特征长度尺度，ν为流体的运动黏度，α为热扩散率，ρ为流体的密度，Δρ为密度变化量，U为特征速度。 |
对于典型火焰(ν≈10 mm2/s)，当L＜10-4 m或Re>10时(L=10 mm)可忽略浮力的影响，此时浮力产生的速度ub约为0.03 m·s-1，显然这种规模的燃烧是很难实现的。由此也说明低速火焰(近极限火焰)中浮力的影响是不可忽略的[10]。
目前，在科学研究中获取微重力的设备包括落塔/落井(见图 1a)、抛物线飞机(见图 1b)、探空火箭(见图 1c)、空间飞行器(见图 1d)和空间站(见图 1e)。其具体设施和微重力时间与水平如表 2所示。其中，落塔实验因其简单易行，应用最为广泛[12]。但由于落塔提供的微重力时间较短(< 10 s)，在这个时间范围内许多物理化学过程(如碳烟的燃尽)无法达到稳态[13]；抛物线飞机虽然可以获取较长的微重力时间，但微重力水平会有较大的波动(即g-jitter效应)[14-16]；探空火箭和空间飞行器能够稳定提供较长时间的10-6~10-5 g的微重力水平，但受到成本和重复实验能力的限制[17-19]；而空间站虽然也受到成本的限制，但由于其长期稳定和便于传输等操作正在成为微重力碳烟研究的最主要平台[20]。
表 2 常用获取微重力方法的设施 |
| 微重力设施 | 微重力时间 | gmin | |
| 落塔/落井 | 美国NASA[21] | 2.2 s | 10-5 g |
| 美国NASA[22] | 5.2 s | 10-6 g | |
| 德国Bremen[23] | 4.7 s | 10-6 g | |
| 日本JAMIC[24] | 10 s | 10-4 g | |
| 中国科学院力学所[25] | 3.6 s | 10-5 g | |
| 清华大学TUFF[26] | 2.2 s | 10-3 g | |
| 中国科学院CSU[27] | 4 s | 10-5 g | |
| 抛物线飞机 | 美国KC-135[28] | 20 s | 10-2 g |
| 美国Zero-g A 300[29] | 22 s | 10-2 g | |
| 探空火箭 | MAXUS探空火箭[17] | 5~16 min | 10-5 g |
| 空间飞行器 | 哥伦比亚号航天飞机[16] | 数天 | 10-5 g |
| 实践十号返回式卫星[19] | 数天 | 10-6 g | |
| 空间站 | 和平号空间站(MIR)[30] | 数年 | 10-4 g |
| 国际空间站(ISS)[31] | 数年 | 10-4 g | |
| 中国天宫空间站[32] | 数年 | 10-4 g | |
注: gmin为试验舱自由下落过程中舱内重力加速度g的最小值。 |
1.2 微重力燃烧及碳烟研究实验发展历程
世界上最早的微重力燃烧实验可以追溯至1957年日本的Kumagai等[33]在简易自由落体装置中研究的液滴燃烧。1973—1979年，美国在Skylab2上完成了首次空间燃烧实验[34]。20世纪80年代和90年代，随着欧洲空间局(European Space Agency，ASE)对微重力项目的呼吁以及人们对微重力科学的认识不断加深，地面微重力燃烧设施和模拟方法手段不断发展，包括各种落塔和落井、抛物线飞机等，微重力燃烧科学也迎来了黄金发展期，各种理论和验证层出不穷。这期间，美国NASA开展了系列微重力实验研究。法国国家空间研究中心(Centre national d'études spatiales，CNES)和法国国家科学研究中心(Centre national de la recherche scientifique，CNRS)开展了一系列数值模拟研究，包括：采用火灾动力学模拟器(fire dynamics simulator，FDS)进行微重力火焰的直接数值模拟[35-37]，Torero等[38]使用SIMPLEC算法和火焰面模型数值研究浮力的影响等。进入21世纪后，空间科学蓬勃发展，同时，地基微重力设施的微重力时间和水平逐渐无法满足研究需要，因此空间燃烧实验成为微重力燃烧研究的重要手段。
2 微重力气体火焰结构和碳烟生成路径
2.1 微重力下含碳烟火焰的表观形貌
受制于早期微重力装置的条件，早期微重力下气体火焰碳烟的研究多为表观形貌的观测，并基于理论推导和数值模拟开展分析。
由于碳烟颗粒大，不能像气体分子一样扩散，因此除了热泳等较小影响外，在径向方向上，碳烟向临界线的运动主要通过气体对流。在常重力下浮力加速流动使临界线向中轴线移动，临界线常在碳烟形成区域的内侧(见图 4a)；微重力下，由于无自然对流，临界线通常在碳烟形成区域的外侧(见图 4b)。常重力下碳烟成核发生在具有更高温度且混合更好的分流线外侧(Φ=1处)，颗粒随气流向内侧移动到分流线附近，在火焰顶端形成碳烟层并穿过顶端火焰面；微重力下碳烟成核发生在更富燃分流线内侧(Φ=2处)，随气流向外侧移动并穿过火焰面。由此导致常重力环境下碳烟形成时间与氧化时间的比值大于在微重力下的比值。因此常重力火焰和微重力火焰碳烟生成特性耦合了多个变量，需要找到碳烟形成过程中碳烟成核、生长、凝聚、氧化等多过程的关系。
另外，Lin等[64]通过降低压力的方法研究了弱浮力影响下]反应物速度对层流扩散火焰碳烟生成的影响，验证了弱浮力下可通过控制射流速度来准确调节停留时间。这极大地激发了学者研究在微重力下碳烟生成的兴趣，为后续研究提供了重要参考。
Bahadori等[65-66]逐帧分析了NASA 2.2s落塔实验中甲烷和丙烷点火后的全过程图像，发现火焰随燃料流量变化有闭口火焰(closed tip flame)和开口火焰(open tip flame)之分，其中开口火焰类似于Burke-Schumann理论中的欠通风火焰，研究者们将这种火焰开口现象归因于热解、碳烟形成淬熄、过量辐射热损失和可能的热反射效应的影响。通过Wien位移定律分析微重力尖端开口火焰的颜色，可以近似估计局部火焰温度，如图 5所示。以图 5a中的丙烷微重力扩散红焰为例，火焰尖端附近的颜色沿着轴向从黄色发展到红色再到暗红色，这是由于微重力环境下的碳烟在较宽的区域穿过火焰面，温度逐渐降低。而对于常重力火焰，当接近火焰尖端时，碳烟层被限制在靠近轴线的区域，由于高温氧化快速淬熄，产生了锥形尖端(见图 5b)。在微重力环境下，这种尖端的打开现象提供了一种指示层流烟点的方法，这点将在后文中进行详细介绍。
表观研究揭示了微重力条件下碳烟生成的基本特性和火焰形态变化规律，为后续的研究提供了参考，但同时很多研究停留在定性描述层面，缺乏定量分析和详细机制的解释。后续的研究进一步探讨了碳烟生成的具体路径和影响因素，利用先进的诊断技术进行了定量分析。
2.2 基于光学诊断的碳烟浓度测量
为了建立准确的微重力气体扩散火焰碳烟生成的模型，需要获得详细定量的碳烟生成数据，不断发展成熟的碳烟诊断技术为微重力气体扩散火焰碳烟浓度的测量提供了条件。
Fujita等[74]采用激光阴影成像法，通过激光与碳烟的相互作用分析碳烟的聚集过程，得到了碳烟聚集体的分布和浓度变化，并指出在微重力下热泳力对碳烟颗粒团聚起到重要作用。Reimann等[23]成功地将LII方法用于落塔中的层流扩散火焰碳烟生成的研究，获得了微重力下碳烟浓度和初始粒径的二维信息，发现火焰最高温度降低，初始粒径尺寸增大。Fujita等[24, 74]通过激光阴影成像法获得的丁烷射流扩散火焰在常重力和微重力下火焰图像和模型示意图如图 6所示。由图可知，微重力下大颗粒碳烟的生成区域被限制在一个球形带中(见图 6c)，而不是分布在整个上半球内。这与Sunderland等在微重力情况下绘制的示意图(见图 4)，即扩散火焰顶部有较厚的碳烟形成区域不符[15]。燃烧器中心的燃料速度比燃烧器边缘附近的燃料速度大得多。因此，燃烧器出口边缘附近的停留时间比在燃烧器中心处的停留时间长，表面流动条件(流速、停留时间等)，可能会影响碳烟颗粒的团聚和生长。这些特性也是在之后的模型研究中需要着重考虑的。
另外需要注意的是，上述所有光学诊断技术都假设入射光源的波长远大于所研究的颗粒尺寸，此时可以使用Rayleigh散射近似估计碳烟浓度。这对碳烟的初始颗粒是适用的，但是由于物理聚集和热泳等的作用，尤其是微重力下，更容易产生作为微观分形聚集体的成熟碳烟颗粒，粒径约0.1 mm，是正常重力条件下产生的颗粒直径的200~500倍[24]。故而在碳烟的定量研究中通常伴有侵入式测量，直接对碳烟颗粒进行采样以获取碳烟聚集体的尺寸、形态和分形特征等的额外信息。
2.3 基于火焰发射光谱的碳烟浓度测量
由于主动式激光诊断技术在空间站部署存在难度，基于火焰发射光谱的被动式测量技术得到了越来越广泛的关注[32]。
火焰发射光谱是指在燃烧过程中由于化学键的断裂与重组，以及燃烧组分内部原子的跃迁产生的光谱辐射。气体燃烧火焰的发射光谱主要包括3种类型：
1) 碳烟和焦炭颗粒在可见光和近红外波段形成的连续光谱，
2) 燃烧的气相组分(如CO2和水蒸气)在红外波段形成的带状光谱，
3) 火焰中自由基(如CH、OH等)在紫外和可见光波段形成的线状光谱。
这些光谱特征可以进一步分类为紫外光谱、可见光谱和红外光谱。由于碳烟颗粒在可见光波段内的辐射主要由其本身发出，其光谱强度与碳烟浓度成正比，因此可以通过测量这一波段的光谱强度来估计碳烟浓度。目前广泛采用多波长法和基于彩色相机的双色法或三色法来实现火焰发射光谱的测量，通过Abel逆变换等进行图像重建，采用最小二乘QR分解(LSQR)、Tikhonov正则化算法和Newton迭代法等来解出辐射传递方程，从而实现火焰温度场和碳烟浓度场的三维重建。
方钰等[58]采用双色法和Tikhonov正则化算法测量了火焰温度及其碳烟浓度，并将该方法应用于中国空间站燃烧科学实验柜的测量诊断系统中。其中双色法测量碳烟体积分数的基本原理如下：
首先将轴对称火焰在一定高度处的截面分割成若干同心圆(见图 8)。假定每个圆环中所需的物理性质是均匀的。利用安装在火焰截面对称轴上的CCD相机采集火焰图像，得到火焰的发射辐射强度。
对于光学设备而言，接收到的火焰辐射强度为投影路径上各个位置辐射强度的积分，因此可将火焰中碳烟的光谱辐射力E(λ)表示为沿着投影路径上的辐射强度积分。
其中：κ(λ)为碳烟的吸收系数，Eb(λ)为黑体辐射力，可由Planck定律计算。
其中：λ为波长，T为火焰温度，c1和c2为辐射常数。
对于小尺度火焰产生的粒径较小的碳烟，依据Rayleigh近似，可以将κ(λ)表示为碳烟浓度的函数如式(3)所示。
其中：fv是碳烟体积分数；P(m)是与λ和碳烟复折射率m相关的函数，如式(4)所示。
其中：nr为碳烟的折射因子，k为碳烟的吸收因子，二者的取值与λ有关。
联立式(1)—(4)，可以得到有关碳烟体积分数的积分，如下所示：
在同一时刻、同一投影路径上，碳烟体积分数沿投影路径的积分值恒定，利用双色法结合2个不同波长λR和λG的测量数据，可以得到同一时刻不同波长的碳烟体积分数，如式(6)所示。
结合黑体辐射强度标定结果获得E(λ)后，求解式(6)即可获得T，再将结果代入式(5)便可获得fv。具体诊断系统的结构如图 9所示。
作为目前在空间站中被广泛采用的一种方法，基于火焰发射光谱的碳烟浓度测量具有结构紧凑和操作简便的优势，已经有效地测量了稳态层流轴对称火焰的温度和碳烟浓度。然而，随着空间站中微重力火焰实验的种类(例如弱湍流火焰、非稳态火焰、射流阵列火焰等)不断丰富，基于火焰发射光谱的测量方法的适用性、精确性和可靠性仍需进一步验证。
3 微重力下的层流烟点特性
由于碳烟的生成与停留时间密切相关，停留时间越长，生成的碳烟越多。因此，停留时间对烟点的影响也一直是微重力气体扩散火焰碳烟生成研究的重点。对同轴射流火焰，停留时间可以用式(7)计算。
其中: ucl为中心轴线上的轴向速度，z为高度坐标。
由于航天飞机降低了不稳定性和g波动的影响，在航天飞机上测得的层流烟点工况下的Lsp比地面微重力(落塔)测得的结果要更短(约为原来的43%)，说明更加理想的微重力环境下更容易释放碳烟。类似地，航天飞机和落塔得到的微重力下压力对烟点的影响也不相同：航天飞机得到的烟点工况下的Lsp与压力大致成反比；而落塔等地面微重力设施烟点工况下的Lsp与p的1.4次方成反比。
其中: 燃烧器射流出口直径d的单位为mm，伴流速度uair单位为cm·s-1，a和b为与燃料无关的常数，Af为燃料有关的常数。Dotson通过对所有烟点数据进行回归分析得到式(9)[56]。
此外，不同学者获得的微重力下烟点数据一致性依然较差，使得人们对烟点这一表征指标提出疑问。因为装置误差和测量Lsp造成的主观误差会导致层流烟点高度准确性存疑，并且烟点易受到燃料分子量的影响[86]，学者开始提出新的表征方式来评价碳烟的生成，如阈值烟灰指数(TSI)、归一化烟点(NSP)、产量碳烟指数(YSI)等，为后续的微重力研究提供了一定的思路。
4 微重力下碳烟生成的影响因素分析
4.1 流速的影响
图 12中已经分析了流速对停留时间可能产生的影响，流速对碳烟生成的影响是最为直观和可调的。Lin等[64]和Dai等[48]均研究了空气/燃料流速比变化对弱浮力条件下同轴射流扩散火焰碳烟生成的影响，并发现增加空气/燃料流速比，可以增加烟点工况下Lsp，减少碳烟生成量，并有可能完全抑制碳烟排放。Kong和Liu[88]对uair变化对碳烟生成的影响开展了进一步数值模拟研究，发现常重力条件下碳烟生成对伴流变化不敏感。而在微重力下，自然对流的消失产生了2方面竞争性的作用：一是延长了停留时间，有利于碳烟生成，该效应在uair从77.6 cm·s-1降低至30 cm·s-1时占主导；二是增强了火焰的热辐射，降低了火焰温度，抑制了碳烟生成，该效应在uair进一步降低到5 cm·s-1时占主导。
燃料/空气流速比与停留时间、当地碳氧比、当地混合物分数等密切相关，未来应进一步研究流速与其他燃烧条件的相互耦合对碳烟生成的综合影响。
4.2 氧气体积分数的影响
氧气体积分数的变化也会对碳烟的生成产生影响。一方面，氧气体积分数含量增加导致燃料的裂解加剧，生成的自由基促进了碳烟的形成；另一方面，氧气也通过与芳香族自由基和脂肪族烃自由基的反应减少自由基的生成，从而对碳烟形成产生了复杂的影响[89]。Sunderland等[5]探讨了微重力下氧化剂流中氧气体积分数增加对乙烷正扩散火焰和反扩散火焰特性的影响，发现氧气体积分数增加导致辐射亮度、碳烟生成和碳烟释放增加，在正火焰和反扩散火焰中均观察到这种现象。Bhatia等[90]进一步对氧气体积分数增加的微重力扩散火焰进行了数值模拟研究，发现富氧情况下射流中心线峰值温度显著升高，火焰温度的提高加速了碳烟粒子的聚合和生长过程，从而影响了碳烟的生成量和特性。但该模拟没有考虑碳烟引发的热辐射，具有一定的局限性。
4.3 稀释和添加剂的影响
稀释效应影响了扩散燃料的混合物分数，由于微重力环境中缺少了浮力引起的对流，这种稀释效应的影响在微重力环境中起到的作用被放大。Glassman等[91]在研究稀释对常重力下层流扩散火焰中碳烟生成的影响时发现，稀释效应会直接影响fv，而且这种影响一般比温度影响更为直接和显著。Kumfer等[3]通过控制Ri抑制了浮力的影响，研究了化学当量混合物分数Zst和碳氧比(C/O)对层流扩散火焰碳烟生成的影响，并建立了碳烟生成区域的预测模型。增加稀释剂可改变Zst，这对碳烟研究意义重大，目前ISS上正在开展的CLD项目[92]即采用了该思路。然而，针对微重力下稀释对碳烟生成影响的公开研究成果依然较少，后续可进一步探索。
4.4 压力的影响
4.5 预热的影响
Konsur等[68]首次定量研究了微重力条件下燃料预热对层流气体射流扩散火焰中碳烟浓度场结构的影响，并与常重力条件下的火焰进行了对比。发现微重力下，燃料预热降低了火焰顶部环状区域的碳烟生成，但在中心线处增加了fv。在常重力条件下，燃料预热对环状区域的fv影响较小，但也增强了火焰轴附近的fv。研究揭示了燃料预热对碳烟形成和火焰结构的重要影响，但数据积累依然较少，后续也需进一步探究。
4.6 电磁场的影响
5 结论与展望
本文系统描述了微重力条件下气体扩散火焰碳烟生成规律的研究进展。已有的研究积累了很多关于火焰结构、碳烟生成路径、烟点和碳烟浓度变化以及影响因素等的数据，不仅有助于更好地理解燃烧过程中碳烟的生成和消耗机制，还为改进燃烧技术、减少污染提供了理论依据。然而，该领域还存在一些待探索的难题。具体如下：
首先，现有微重力条件下气体火焰碳烟生成的研究广泛集中于碳烟形成的定性描述层面，缺乏定量分析和详细的机制解释。微重力下研究碳烟生成的最重要优势在于其火焰结构简单，因此在微重力条件下通过实验获得火焰结构信息，并建立火焰结构与碳烟生成和消耗的定量关系，是未来相关研究的重点。深入探讨碳烟在不同火焰结构中的生成、成长和氧化过程，揭示不同环境条件(如氧气浓度、压力、流速等)对碳烟生成的影响，将有助于建立更加准确的碳烟生成模型，提高预测碳烟分布和浓度变化的能力。
其次，详细火焰和碳烟结构信息的获取依赖于先进的实验诊断技术。未来的研究应继续优化微重力下的碳烟诊断技术，并开发适用于空间站微重力情境下的新型诊断手段，以提高碳烟浓度测量的精度和分辨率。目前，中国空间站已基本搭建完毕，其燃烧科学实验柜具备比国际空间站CIR柜更为先进的检测和观察手段，例如气体燃料燃烧，中国空间站气体燃料燃烧插件比国际空间站的ACME插件具有更丰富的接口和检测手段，不仅可以通过温度场三维重构碳烟的生成以进行最终建模，还第一次将PIV(颗粒图像测速)系统送入太空，目前相关研究已在地面进行了初步的验证，可以对微重力燃烧流场进行更为直观的表征，有助于提升检测结果的一致性和可靠性。
最后，应进一步系统探讨层流烟点与燃烧器结构、燃料流速等外部条件的关系，开展多因素耦合研究；在微重力条件下，深入研究不同燃料、氧浓度、压力、流速和预热等因素对碳烟生成的综合影响，制定有效的碳烟控制策略；在研究中提供更多可变和可选的燃料种类和流动方案，以发展和建立更为普适与完善的模型，为燃烧过程碳烟的控制提供理论支撑。此外，探索新的碳烟生成表征方式，如阈值烟灰指数(TSI)、归一化烟点(NSP)、产量碳烟指数(YSI)等，将有助于更全面地评价碳烟生成的特征与机理。
